多氢键组装体的构筑、调控与性质研究

【摘要】氢键由于其高度定向性、专一性、可调节性和相对作用强度较大等特点，已被描述为“超分子化学里的万能作用”。多氢键的组装体系由于能克服单个氢键作用强度不够的缺陷，在构筑规则有序的超分子聚合物和各种超分子组装体方面得到了广泛的应用。本论文基于两种特定的氢键组装模式——120°间苯二甲酰胺连接两个酰肼单元的单体自组装形成环形六聚体和UPy（脲基嘧啶酮）单元通过四重氢键作用形成二聚体，构筑多氢键组装体系，对自组装过程进行调控并研究组装体的结构与功能。论文第一部分我们将间苯二甲酰胺连接单元上的烷氧基从5位移到4位，通过分子内六元环氢键的形成，控制了连接单元syn-anti构象，实现了对自组装环形六聚体内外侧取代基位置的精确控制。论文第二部分我们应用第一部分精确控制环形六聚体内外侧基团的策略，将功能性咔唑单元引入到以4-位烷氧基衍生的间苯二甲酰胺为连接单元的自组装单体上，实现了咔唑单元在环形组装体中的精确定位，并且调控了咔唑的发光特性。论文第三部分我们将UPy引入到环形六聚体自组装单体的连接单元的顶点（5位）位置，通过不同的氢键键合单元分类协同作用构筑超分子聚合物。在非极性溶剂中，这个超分子聚合物呈现凝胶状态；我们通过加入DAN单元、破坏氢键的酸等手段实现了从凝胶到溶液状态的转变。论文第四部分我们在四苯乙烯骨架的四个顶点分别引入了四个UPy单元后，通过UPy单元之间的氢键作用形成超分子聚合物网络，阻碍了苯环和双键之间单键的自由旋转，在稀溶液中也观测到了荧光。我们还通过加入DAN，破坏氢键网络，导致体系的荧光猝灭。
【作者】黄飞；
【导师】杨勇；
【作者基本信息】浙江理工大学，高分子化学与物理，2014，硕士
【关键词】酰肼；UPy（脲基嘧啶酮）；环形六聚体；超分子聚合物；聚集诱导发光；

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