氮掺杂有序介孔碳对石化废水中五氯酚的选择性吸附

【摘要】五氯酚(PCP)是一种常见的持久性有机污染物,在石化废水中广泛存在,些传统的处理技术无法有效地将PCP去除。本文分别采用硬模板法和软模板法制备了两种掺氮有序介孔碳,应用于低浓度PCP的去除。研究了掺氮有序介孔碳对PCP的吸附特性和作用机制,分别考察了在多组分混合污染物中对PCP的选择吸附性能,以及掺氮有序介孔碳的有机溶剂萃取再生性能。采用硬模板法,以乙二胺为氮源制备出含氮量高达14.77wt%的掺氮有序介孔碳(MCN-1),比表面积和孔容分别为1899m2/g和2.37cm3/g,小于有序介孔碳(CMK-3)的2404m2/g和2.95cm3/g;MCN-1对PCP的初始吸附速率和饱和吸附量分别为102.7pmol/g/min和496.8nmol/g,小于CMK-3的260.4nmol/g/min和684.5μmol/g,说明硬模板乙二胺掺氮的改性方法不利于PCP的吸附。以三聚氰胺为氮源,软模板法制备出含氮量2.29wt%的掺氮有序介孔碳(M-OMC-3.4),其比表面积为1901m2/g,孔容为1.64cm3/g,大于未改性的有序介孔碳(FDU-15T)。M-OMC-3.4对PCP的吸附满足Freundlich模型和Langmuir模型,其最大饱和吸附量为745.4nmol/g;M-OMC-3.4对PCP的吸附满足拟二级动力学模型,初始吸附速率为161.0μmol/g/min,是AmberliteFPA53树脂的80倍,活性炭的5倍,FDU-15T的2倍,说明软模板三聚氰胺掺氮的方法是可行的。M-OMC-3.4对对氯苯酚(CP)、2,4,6-三氯苯酚(TCP)和PCP的竞争吸附过程中,对PCP的初始吸附速率和最大饱和吸附量均远大于CP和TCP,说明M-OMC-3.4对PCP的具有良好的选择吸附性。M-OMC-3.4的甲醇溶剂再生对PCP的脱附率在20min内可达到80%；但是甲醇对PCP的脱附并不完全,M-OMC-3.4再生四次后对PCP的去除率由99.99%下降到64.56%。M-OMC-3.4的表面性质分析表明,氮元素以吡啶氮和吡咯氮的形式掺杂在介孔碳的骨架和表面上,有效提高了介孔碳表面上的电荷密度和亲水性。M-OMC-3.4对PCP的吸附热力学表明,M-OMC-3.4对PCP的吸附是自发的放热过程,属于物理吸附,对PCP的吸附主要作用力是π-π色散力作用。
【作者】刘云朋；
【导师】雷乐成；
【作者基本信息】浙江大学，工业催化，2014，硕士
【关键词】五氯酚；氮掺杂；有序介孔碳；选择性吸附；石化废水；

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