气固流化床中持液颗粒的流化特性及反应器模型研究

【摘要】气相法聚乙烯工艺具有工艺流程简单、生产能力强、灵活性好、物耗能耗低和安全性能好等优点,在工业上获得广泛应用。通过冷凝液体蒸发移出大量反应热,气相法聚乙烯冷凝工艺可以极大地提高反应器的时空收率。然而液体的加入会影响流化床反应器的流化质量和混合效率,引起颗粒的团聚结块、料位的不正常波动等,严重时会导致床层崩塌,生产被迫停止。同时,液体的加入会引起床层轴向上较大的温度梯度,从而影响产品的分子量与结构。因此,在冷凝工艺的背景下,有必要进一步了解液体加入后,颗粒在持液状态下的流化特性、运动特性和床层温度分布。本论文针对气相法聚乙烯冷凝工艺,采用声发射检测技术,结合统计分析和Hilbert-Huang变换(HHT)分析,通过单气泡实验和床层塌落实验,考察了液体加入对颗粒流化类型和运动特性的影响规律；为了研究液含量对床层温度分布的影响,提出了适用于冷凝工艺的流化床反应器分层模型。研究结果对于气相法聚乙烯冷凝工艺安全稳定生产、优化操作条件具有重要的指导意义。论文主要开展了以下三方面的研究工作：1.通过冷模实验研究持液颗粒的流化特性,揭示了颗粒流化类型随液含量的变化规律。(1)在气固三维流化床中,调节气速由0开始慢慢升高,充分流化后再慢慢下降,根据实验观察和床层压降随气速的变化曲线,系统考察了液含量对聚乙烯(PE)颗粒最小流化速度umf和最小鼓泡速度umb的影响。结果表明,加入液体后,PE颗粒的umf增大,umb明显大于umf。在表观气速大于umf而小于umb时,床层膨胀明显,其流化特性表现出典型的GeldartA类特征。当液含量较大时(12～16wt%),床层底部出现少量聚团甚至产生沟流,其流化特性表现出部分的GeldartC类特征。(2)在气固三维流化床中,采用声发射技术对不同Geldart类型颗粒在床层塌落过程中的声信号进行检测,提出了根据床层底部声信号能量随时间的变化规律判别颗粒Geldart类型的判据,即A类颗粒的声能量曲线存在恒速下降的线性脱气段,而B、D类颗粒则不存在线性脱气段。在此基础上,采用声发射技术对不同液含量PE颗粒在床层塌落过程中的声信号进行检测,考察了液体加入对颗粒流化类型的影响。结果表明,加入少量液体(4-8wt%)后,持液PE颗粒的充气性得到增强,床层流化质量得到提高,流化特性向A类转变；加入大量液体后,部分持液PE颗粒发生团聚,流化特性向C类转变。(3)基于Molerus的颗粒间力理论,结合液桥力的模拟计算,考察了液体加入对颗粒所受流体曳力与颗粒间力的比值的影响。结果表明,液桥力使颗粒间力增大,颗粒间力的大小相比于流体曳力不再可以忽略,使持液PE颗粒的流化特性向GeldartA类转变。同时,当液含量较大(如16wt%)时,部分粒径较小的颗粒的流化特性会向GeldartC类转变。2.通过冷模实验研究持液颗粒的运动特性,揭示了颗粒运动特性随液含量的变化规律。(1)在有机玻璃板上模拟颗粒与器壁的摩擦与碰撞行为,并采用声发射技术进行检测,结合Hilbert-Huang变换(HHT)方法,提取了颗粒与器壁摩擦碰撞产生的特征信号,建立了声信号频率与流化床中颗粒运动方向之间的关系。结果表明,颗粒与器壁摩擦产生的声信号能量主要集中在20～50kHz的低频区域,颗粒与器壁碰撞产生的声信号能量主要集中在50～200kHz的高频区域。(2)在气固二维流化床中,采用声发射技术对不同Geldart类型颗粒在单个气泡顶端、侧面、尾涡等不同位置的声信号进行检测,并结合HHT方法进行分析。研究发现,A类颗粒在气泡顶端和尾涡区域内与器壁发生强烈的碰撞,B类颗粒仅在气泡尾涡区域内与器壁发生微弱的碰撞,而D类颗粒基本不与器壁发生碰撞。在此基础上,采用声发射技术对不同液含量PE颗粒在单个气泡尾涡区域的声信号进行检测,并结合HHT方法进行分析,考察了液体加入对颗粒运动特性的影响。结果表明,加入液体后,PE类颗粒在气泡尾涡区域内基本不与器壁发生碰撞,随着液含量的增大,颗粒的运动特性由B类向D类转变。(3)在气固三维流化床中,采用声发射技术对不同Geldart类型颗粒在床层塌落过程中的声信号进行检测,并结合HHT方法进行分析。研究发现,颗粒处于聚式流态化时更容易与器壁发生碰撞,床层底部和床层表面的颗粒更容易与器壁发生碰撞；在流化床中,A类颗粒与器壁间的碰撞更为剧烈,B类颗粒次之,而D类颗粒基本只比器壁发生摩擦。在此基础上,采用声发射技术对不同液含量PE颗粒在床层塌落过程中的声信号进行检测,并结合HHT方法进行分析,考察了液体加入对颗粒运动特性的影响。结果表明,加入液体后,PE类颗粒在床层塌落过程中基本不与器壁发生碰撞,随着液含量的增大,颗粒的运动特性由B类向D类转变。3.基于气固流化床两相模型,结合气泡增长模型和反应器串联模型,建立了冷凝工艺流化床反应器分层模型(Multi-layersmodel,MLM)。该模型将乳化相和气泡相均沿轴向分为多个子层,各子层的长度等于该高度上的气泡直径,乳化相和气泡相各子层内均视为全混流,相邻子层间的乳化相通过气泡尾涡的作用进行固体交换。基于各子层内热量衡算方程,通过Matlab编程,模拟计算得到了乳化相温度、气泡相温度、表观床层温度随高度的变化曲线,表观床层温度与工业数据能够较好的吻合。在此基础上,考察了冷凝液含量及冷凝液加入位置对表观床层温度分布的影响。结果表明,随着冷凝液含量的增加,或冷凝液加入位置的升高,表观床层温度分布曲线上较低温区域的高度相应增加,有利于在反应器内形成多个反应温度区,以生产具有特殊性能的聚合物产品。
【作者】韩笑；
【导师】俞欢军；
【作者基本信息】浙江大学，化学工程，2013，硕士
【关键词】气固流化床；聚乙烯；冷凝工艺；持液颗粒；声发射；Hilbert-Huang变换；流化特性；运动特性；反应器模型；

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