典型碳质和矿质材料对高氯酸盐的吸附性能、构—效关系及分子机理

典型碳质和矿质材料对高氯酸盐的吸附性能、构—效关系及分子机理

作者:师大云端图书馆 时间:2015-08-08 分类:硕士论文 喜欢:2907
师大云端图书馆

【摘要】高氯酸盐(C104-)作为一种新型的持久性环境微量污染物,因其抑制机体甲状腺激素分泌并引发一系列代谢和发育疾病,尤其对育龄女性和婴幼儿的干扰异常显著,从而成为环境领域的研究热点之一。C1O4-具有广泛的人为源和普遍的自然源,污染现状尤为严峻;然而目前的调查主要集中在美国,其他国家因研究刚起步,C104-浓度水平调查数据十分有限。高溶解性、强稳定性和快速迁移性等特点不仅使C104-对人体健康和生态安全构成严重威胁,也使其污染控制与修复存在较大难度。论文在简介C104-污染现状、健康风险及其控制技术的基础上,重点评述了不同类型吸附材料对C104-吸附性能和去除机制的研究进展。针对C104-吸附材料制备条件严苛且设计不系统,C104-在材料界面吸附机制和调控因素尚未阐明等问题;本研究在调查水体(地表水和自来水)和大气环境中C104-浓度水平与来源的同时,改性制备了典型的碳质材料(生物碳、碳纳米管、石墨烯)和矿质材料(不同类型与负载量的有机膨润土),利用XPS、XRD、FTIR、Raman光谱、SEM、Zeta电位、元素分析、比表面积测定和有机碳含量测定等手段表征材料的结构特征、微观形貌和表面性质;系统研究了不同吸附材料对C104-的吸附性能及影响因素,结合吸附前后的结构表征,探讨了C104-在不同材料界面上的作用机制,并建立吸附材料基体、表面性质与吸附性能之间的定量构-效关系。研究结果为设计和制备功能吸附材料、经济高效去除C104-提供理论依据与技术支撑。论文的主要创新性结论如下:(1)通过实际调查与测定首次发现不同消毒工艺对自来水中Cl04-浓度水平的影响。结果表明,臭氧和液氯消毒对饮用水中C104-浓度无影响;而C1O2和NaClO消毒会显著增加出厂水中Cl04-浓度水平,因为两者均可作为C104-形成的活性前体物质,这在以往的研究中被忽略;该结果为重新进行饮用水的安全管理提供理论参考。同时提出人为的烟花燃放活动不仅给大气带来高强度C104-污染,在干/湿沉降的迁移辅助下,也会使地面水C104-污染显著加剧。(2)提出了氢键作用在碳质材料吸附C104-中的相对贡献及其调控因素,阐明了碳质材料的基体和表面性质对C104-绑定的决定性作用。由废弃的生物质材料通过裂解温度的控制制备得到一系列具有不同结构特征和表面性质的生物碳材料,发现高温裂解得到的生物碳不仅适用范围广,且呈现优越的C104-吸附能力并可简易再生。高温生物碳因其疏水性表面和芳香性基体进一步强化含氧官能团对ClO4-的氢键绑定。通过碳基纳米材料碳纳米管和石墨烯的可控改性,证实了碳质材料的界面性质决定着其特定吸附位点的可获得性,疏水性界面有助于吸附位点的暴露并与C104-接触:材料表面的含氧官能团(羟基和羧基)则是C104-吸附绑定的主要位点,而溶液pH值会显著影响这两类官能团的存在形态,并主导着静电引力和氢键作用对C1O4-的吸附贡献。因此,可通过调控碳质材料的基体(芳香性/脂肪性)和表面性质(官能团含量/亲疏水性),以及溶液条件(pH值/共存离子),从而设计碳质材料实现最佳的C104-吸附去除。(3)证实了非常规蓝移氢键在C104-吸附绑定中的作用及其调控因素,建立了有机改性膨润土上阳离子表面活性剂负载量与其吸附能力之间的定量化关系。长碳链阳离子表面活性剂(十六烷基三甲基溴化铵,CTMAB)改性的有机膨润土具有很强的C104-吸附能力,且CTMAB负载量越高,吸附能力越强,两者呈很好的线性关系,实现了吸附材料的可控制备。在有机膨润土纳米层间域,除了常规的离子交换或静电引力外,光谱信息和量子化学计算均证实C104-与CTMAB上[(CH3)3N+-]中的C-H形成了非常规蓝移氢键并以三重成键的构型键合;且可通过纳米层间的亲疏水程度来定量控制蓝移氢键的吸附贡献,疏水性微环境中蓝移氢键的吸附贡献是亲水环境的5.6倍。
【作者】方齐乐;
【导师】陈宝梁;
【作者基本信息】浙江大学,环境科学,2014,博士
【关键词】高氯酸盐;吸附材料;生物碳;碳纳米管;石墨烯;有机膨润土;作用机制;氢键;蓝移氢键;构-效关系;

【参考文献】
[1]张淇.高体分率SiC_p/Al复合材料盒形件半固态成形研究[D].哈尔滨工业大学,材料加工工程,2014,硕士.
[2]关宏.高中化学教学中的资源教育研究[D].沈阳师范大学,课程与教学论,2014,硕士.
[3].国家自然科学基金委员会生命科学部2013年度面上项目[J].生命科学,2013,12:1161-1222.
[4]杨睿.电活性荧光聚合物的合成及性质研究[D].吉林大学,高分子化学与物理,2014,硕士.
[5]蒋道忆.视频监控数字图像分析系统[D].西安电子科技大学,计算机技术,2011,硕士.
[6]赵成兵.基于云计算的高铁振动数据预处理与特征提取研究[D].西南交通大学,计算机应用技术,2013,硕士.
[7]梁亦贤.Ⅱ-Ⅲ期NSCLC患者术后辅助化疗依从性影响因素的研究[D].广西医科大学,肿瘤学(专业学位),2013,硕士.
[8]聂是其.基于ARM Cortex-A8图形系统的设计与实现[D].河北科技大学,计算机技术,2014,硕士.
[9]汪力.战后日本政府主导型经济制度对经济增长的影响研究[D].华中师范大学,西方经济学,2014,硕士.
[10]王思浩.盛中唐应制诗研究[D].陕西理工学院,中国古代文学,2014,硕士.
[11]王霞.基于关键链的图书出版多项目进度管理研究[D].北京化工大学,工商管理(专业学位),2013,硕士.
[12]李晓婷.HW公司技术创新风险管理研究[D].广东工业大学,技术经济及管理,2014,硕士.
[13]武秀文.库水位变化加卸载动力效应及其对堆积层边坡稳定性影响规律研究[D].青岛理工大学,岩土工程,2012,硕士.
[14]聂麟枭.《汉书·礼乐志》的文本细读与历史叙述学研究[D].中国音乐学院,音乐学,2012,硕士.
[15]张晓玉.自适应速率无线局域网的比例公平分配算法研究[D].燕山大学,计算机应用技术,2014,硕士.
[16]赵晓霞.基于云计算技术的行政审批电子监察系统的研究与设计[D].厦门大学,软件工程,2014,硕士.
[17]宋娜.叙事的文体渊源与文体的叙事力量[D].河北大学,中国现当代文学,2003,硕士.
[18]董小宁.广饶县物流园区规模研究[D].北京交通大学,物流工程(专业学位),2013,硕士.
[19]鲁凤丽.长春市交通设备制造业技术创新战略联盟竞争力研究[D].吉林大学,管理科学与工程,2013,硕士.
[20]曹佳.多运行方式下基于优化潮流的风电并网系统稳态分析[D].上海大学,系统工程,2013,硕士.
[21]许奇.城市轨道交通站台乘客拥挤感知及行为动力学建模[D].北京交通大学,交通运输规划与管理,2014,博士.
[22]王基渊.薄含水层黄河谷地地下水高效取水方式研究[D].长安大学,水文学及水资源,2013,硕士.
[23]郭玉菡.110kV坨九变电站主变压器微机保护研究与应用[D].山东大学,电气工程(专业学位),2012,硕士.
[24]徐英凯.蜂窝网无线定位方法研究[D].兰州理工大学,信号与信息处理,2013,硕士.
[25]吴震峰.乙肝相关性肝内胆管细胞癌临床病理特点及其预后[D].第二军医大学,外科学(专业学位),2013,硕士.
[26]何璐州.目的论指导下的青少年科普文的翻译方法[D].湖南师范大学,翻译(专业学位),2013,硕士.
[27]尹文丽.精神分析视野中的方方小说[D].华侨大学,中国语言文学,2013,硕士.
[28]刘婷婷.从目的论角度研究英文故事片片名的汉译[D].山西师范大学,外国语言学及应用语言学,2013,硕士.
[29]高玲琳.太仓市居民慢性病及危险因素调查[D].苏州大学,公共卫生管理(专业学位),2012,硕士.
[30]赵东晓.基于聚类和投票的缺陷模块序列预测[D].南京大学,计算机软件与理论,2013,硕士.
[31]姜聪.黑李溃疡病发病因子与防治措施研究[D].浙江大学,植物保护(专业学位),2013,硕士.
[32]杨骐.基于J2EE体系结构的CRM系统的研究与开发[D].中南大学,2003.
[33]徐强,王征,史增园,魏赟,张善刚.浅水多次波衰减[J].石油地球物理勘探,2015,02:238-242+2.
[34]张雯.公司清算中债权人保护制度的若干法律问题研究[D].华东政法大学,法律(专业学位),2012,硕士.
[35]许剑锋,龙艳,吴建国,赵志刚,徐海明,温娟,孟金陵,石春海.油菜籽含油量和蛋白质含量的种子胚与母体植株QTL定位[J].中国农业科学,2014,08:1471-1480.
[36]王芳.基于Web的办公自动化系统的设计与实现[D].厦门大学,软件工程,2014,硕士.
[37]李伟.基于有色Petri网的无线闭塞中心子系统切换建模与验证[D].北京交通大学,2009.
[38]尚雯.非经常性损益真实盈余管理案例研究[D].华中科技大学,会计,2013,硕士.
[39]吕凡,刘慧琛,潘贤芬.浅谈新技术发展对知识产权制度的影响——以网络公开课为例[J].法制博览(中旬刊),2013,09:230.
[40]刘惠娟,周源华.地图中河流的自动识别方法[J].自动化学报,1993,04:509-511.
[41]刘岩,谭宇胜.停建工程加固改造利用的几点作法[J].建筑技术.2004(06)
[42]吕晓梅.LK公司核心技术人员激励机制研究[D].兰州大学,工商管理,2012,硕士.
[43]马建业,黄梅,王占国,刘彪,盛大双.FlexRay总线在电池储能系统中的应用[J].计算机工程,2014,11:260-265.
[44]邹佳.流动中的乡村家庭和个人[D].西南大学,社会学,2013,硕士.
[45]刘聪.非债务税盾对上市公司融资行为影响的实证研究[D].陕西科技大学,会计学,2013,硕士.
[46]丁道齐.现代化电网运行管理中的安全与培训[J].电力系统自动化.1992(01)
[47]田春霞,兰美静,马友宁,杨梅,李舒盈,桂文君,朱国念.番茄、黄瓜及土壤中杀虫单总残留量的超高效液相色谱-电喷雾串联质谱检测[J].农药学学报,2014,02:174-178.
[48]周舒蒙.有机朗肯循环系统中蒸发器和冷凝器夹点温差的优化与匹配研究[D].重庆大学,动力工程及工程热物理,2014,硕士.
[49]李晶皎,孙杰,姚天顺.基于听觉及小波变换的汉语语音调值分析[J].控制与决策,1998,06:50-53.
[50]吴方明.基于知识库的渗透测试评估方法研究与实现[D].吉林大学,网络与信息安全,2014,硕士.

相关推荐
更多