大气压冷等离子体制备贵金属/TiO_2光催化剂的研究

【摘要】作为高效太阳能转化媒介的TiO2，被誉为最具有潜力的光催化材料。但其光生电子-空穴复合率高导致光催化效率低，限制其实际应用。为克服此问题，人们采用在TiO2表面负载Ag、Pt及Pd等贵金属降低光生电子-空穴复合率以提高光催化活性。与此同时，TiO2的制备及改性方法也影响其光催化效率。因此为了提高催化剂性能，人们开始寻找更加有效的制备方法，其中等离子体技术开辟了一个材料制备工艺新领域。本论文采用简单等体积浸渍法制备了金属离子/TiO2前躯体(Mn+/TiO2)，利用大气压介质阻挡放电冷等离子体还原法，制备了金属粒径小，分布窄，分散性好，金属-载体相互作用强的高活性贵金属/TiO2(M/TiO2)光催化剂。采用XRD、TEM、BET和XPS等表征方法对制备的Ag/TiO2、Pt/TiO2、Pd/TiO2催化剂进行表征。以亚甲基蓝水溶液作为模拟污染物，考察M/TiO2光催化剂的活性。结果表明：1.大气压介质阻挡放电冷等离子体能够将Ag离子完全还原为金属Ag单质。随着放电电压升高，等离子体共振吸收峰蓝移且半峰宽变窄，即Ag纳米粒子的粒径减小和分布变窄。放电电压为36kV时，Ag的平均粒径为7.4nm，Ag/TiO2表现出了可见光催化活性；2.与H2热还原的样品相比较，等离子体还原的Pt纳米粒子在TiO2表面分散性更好，粒径更小(1.7nm)，粒径分布更窄，金属-载体相互作用更强，光催化活性更高。此外，Pt的最佳担载量为0.5wt%，这明显低于文献报道的1-1.5wt%；3.大气压介质阻挡放电冷等离子体制备的Pd是以部分晶化的形式负载在TiO2表面，促进了光生电子转移到Pd上，提高了催化活性，催化反应速率常数是纯TiO2的3.4倍。在上述研究工作基础上，我们采用OES、XPS和XRD等技术研究了大气压介质阻挡放电冷等离子体还原贵金属离子的机理。结果表明：通常所认为的激发态氢原子和高能电子均不是本论文装置中的还原物种。我们推测激发态的H2分子是本工作大气压冷等离子体还原贵金属离子的主要活性物种。此外，本工作大气压介质阻挡放电冷等离子体还可以实现非贵金属铜离子的还原。
【作者】徐志坚；
【导师】张秀玲；底兰波；
【作者基本信息】大连大学，材料物理与化学，2014，硕士
【关键词】二氧化钛；贵金属；大气压介质阻挡放电冷等离子体；还原机理；光催化；

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