新型氨基改性CNTs对密闭空间低浓度CO_2的吸/脱附性能研究

【摘要】为保障航天飞机、空间站及潜艇等密闭空间中承载人员的生命安全,研究安全可行的CO2捕集技术具有重要意义。近年来,固态胺吸附剂在密闭空间低浓度CO2治理中优势明显,但存在吸附效率、动力学及热稳定性不高或氨基官能团有限导致吸附容量低等问题。针对上述问题,选用碳纳米管(CNTs)为载体,采用嫁接-浸渍联用的新型氨基改性方法,制备CNTs固态胺吸附剂,以低浓度CO2为处理对象,探究该方法对密闭空间低浓度CO2的吸/脱附性能影响。通过对嫁接预处理和氨基化改性后CNTs的结构和表面化学性质分析,结果表明：CNTs进行嫁接预处理后的平均孔径从12.26nm增加到15.45nm,有利于浸渍时四乙烯五胺(TEPA)或聚乙烯亚胺(PEI)在材料表面分散。该方法制备的氨基改性吸附剂a-CNT-TEPA和a-CNT-PEI管径粗细均一,有机胺分散性能良好；N含量明显高于直接浸渍法的样品,确保所制备的吸附剂具有较大的吸附容量。利用失活模型对吸附穿透曲线进行模拟分析,得到氨基改性吸附剂a-CNT-TEPA和a-CNT-PEI初始吸附速率常数k0分别为2.5515×103,1.7186x103cm3/(min·g),较直接浸渍法分别提高了16.8%和24.3%。固定床连续吸附实验表明：在10～40℃之间,CO2浓度为2%时,随着吸附温度升高到35℃,吸附剂a-CNT-TEPA和a-CNT-PEI吸附容量达到最大.分别为138.09,105.48mg/g,说明在密闭空间适宜温度范围内有良好吸附性能。新型氨基改性吸附剂在密闭空间工作环境中少量的水(2%)存在下,能促进吸附剂的吸附,表明其具有良好的抗水性。吸附剂a-CNT-TEPA和a-CNT-PEI在脱附温度为100℃时基本能达到完全脱附,且经过5轮吸/脱附实验后吸附容量下降不明显,仍能保持良好的吸附性能。采用热脱附-真空脱附联用技术,在100℃、5kPa脱附条件下,吸附剂a-CNT-TEPA和a-CNT-PEI的吸附指数较热脱附高,脱附时间缩短了近一半。以小分子量TEPA为表面改性剂制备的吸附剂较大分子量PEI改性的吸附剂具有更高的吸附容量、吸附效率及脱附速率,但PEI的热稳定性稍高一些,综合考虑优选a-CNT-TEPA吸附剂用于密闭空间低浓度CO2的治理。
【作者】乐琼莹；
【导师】雷乐成；
【作者基本信息】浙江大学，化学工程（专业学位），2014，硕士
【关键词】碳纳米管；CO2吸附；氨基改性；密闭空间；

【参考文献】
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