中国东部陆架海中二甲亚砜的浓度分布及其影响因素研究

【摘要】二甲亚砜（DMSO）是海水中的主要溶解态有机硫化物，它不仅来源于海水中二甲基硫（DMS）的光化学氧化和细菌氧化，也来源于浮游植物自身合成，并且在某些厌氧细菌的作用下可以被还原生成DMS。DMSO与DMS之间的相互转化能够控制表层海水中DMS的浓度，从而通过影响DMS对全球气候造成间接影响。本论文选取了受人为活动影响较大的中国陆架海—东海、黄海和渤海为研究海域，从海水和室内微藻培养两方面入手，对海水中二甲亚砜溶解态（DMSOd）和颗粒态（DMSOp）的时空变化特征（浓度水平分布、垂直分布和周日变化）进行了研究，探讨了DMSO与相关硫化物DMS和β-二甲基巯基丙酸内盐（DMSP）以及主要环境影响因素（温度、盐度和营养盐等）之间的相关关系。另一方面，通过海洋微藻培养实验，研究了中国近海海域常见微藻中DMS、DMSP和DMSO的生产释放情况。本论文主要研究结果如下：1.东海、南黄海海域中DMSOd和DMSOp时空分布及影响因素研究（1）于2011年7月（夏季）和2011年12月至2012年1月（冬季）对中国东海、南黄海海域中DMSOd和DMSOp的浓度分布和影响因素进行了研究。调查结果表明，夏季东海、南黄海表层海水中DMSOd和DMSOp浓度分别为13.8（3.72-46.7）和10.9（2.53~56.2）nmolL-1；冬季浓度分别为10.1（2.31-26.2）和8.72（2.42-30.8）nmolL-1。由此看出，东海、南黄海DMSOd与DMSOp的浓度呈现明显的季节变化，夏季高于冬季，这与长江径流的输入以及浮游植物的季节性变化有关。从水平分布上看，在两个季节中表层海水DMSOd浓度分布在整体上呈现出从近岸到外海逐渐递减的趋势，在长江口附近均出现DMSOd的浓度高值区。而DMSOp的水平分布在不同的季节表现出了不同的特征。夏季，DMSOp的分布从东南往西北方向逐渐递减，这与东海、南黄海浮游植物的种类组成有关。冬季，受近岸人为活动和黑潮水及其分支的影响，DMSOp的浓度分布在整体上均呈现出近岸高、外海低的特征。（2）对DMSOd和DMSOp浓度在夏季和冬季长江口P断面上的垂直分布调查结果显示，DMSOd的高值区出现在上层水体中，随着深度的增加，DMSOd的浓度呈现出递减的趋势。DMSOp和叶绿素a（Chl-a）的垂直分布相似，这可能与DMSOp直接来源于浮游植物合成，而表层的浮游植物生物量较高有直接关系。另外，夏、冬两个季节DMSOd与DMSOp周日变化的规律是白天高、夜晚低，这说明DMSO的生产过程与DMS的光化学来源有关。（3）东海、南黄海表层海水中DMSOp/Chl-a比值具有明显的季节变化，冬季高于夏季，这可能与不同季节浮游植物的种类组成有直接的关系。同航次网采小型浮游植物的分析结果表明，冬季定鞭藻和甲藻（DMSO的高产种）占优势地位，夏季硅藻（DMSO低产种）占优势，这可能是导致冬季具有较高DMSOp/Chl-a比值的原因。夏、冬两个季节发现DMSOp/Chl-a比值与盐度均呈现正相关，表明盐度会影响浮游植物群落结构，从而影响DMSOp的浓度。夏季，DMS和DMSOd呈现正相关关系；冬季，并未发现DMS和DMSOd之间存在相关关系，表明DMS的光化学过程比较复杂，受到光照、溶解有机碳（DOC）和NO3-等诸多因素的影响。2.黄海和渤海海域中DMSOd和DMSOp时空分布及影响因素研究：（1）于2012年5月（春季）和2012年11月（秋季）对渤海、黄海表层海水中DMSOd和DMSOp浓度分布、影响因素和季节变化进行了调查研究。结果表明：春季渤海、黄海表层海水中DMSOd和DMSOp浓度平均值分别为19.7（4.84-144）和25.1（5.09-108）nmolL-1；秋季浓度分别为6.95（2.07-30.58）和4.01（0.73-13.89）nmolL-1。由此可见，渤海、黄海表层海水中DMSOd与DMSOp的浓度呈现明显的季节变化，春季DMSOd和DMSOp的平均浓度分别是秋季的2.8和6.3倍。在渤海海域，春、秋两个季节DMSOd的高值区均出现在黄河口附近，显示出人为活动对DMSOd分布的影响。各季节水平分布特征大致相似，但是不同季节又呈现出了各自的特点。如春季在济州岛的西北部也出现了DMSOd的高值区，这与该海域高浓度的溶解有机氮(DIN)和磷酸盐有关。DMSOp的浓度最高值出现在江苏沿海海域，原因是在偏南风的作用下，长江冲淡水的主体开始由南向北偏转，将营养盐向东北方向输送导致长江冲淡水和苏北沿岸流携带丰富的营养盐流经江苏近岸海域，促进了浮游植物的生长，从而合成了更多的DMSOp。秋季，DMSOd的高值区出现在连云港附近的近岸海域，与这里的高浓度DOC相对应，这可能是高浓度的DOC促进了DMS的光化学氧化速率，进而生成了更多的DMSOd。DMSOp的高值区出现在黄海中部海域，与之相对应的Chl-a的浓度也比较高，这可能和浮游植物的生物合成有直接的关系。（2）DMSOp/Chl-a的比值存在明显的季节变化，春季DMSOp/Chl-a的比值平均值是其秋季的7倍。其主要原因是由于受营养盐比例的限制，渤海、黄海春季和秋季浮游植物种类组成上有明显的季节变化。与春季相比，秋季浮游植物中甲藻的数量明显减少，进而贡献较低的DMSOp/Chl-a的比值，从而导致渤海、黄海DMSOp/Chl-a比值春季高于秋季。（3）通过对春季和秋季表层海水中DMSOd浓度与DMS，DMSOp和细菌丰度进行相关性分析发现，DMSOd与DMS、DMSOp之间均不存在相关性，但是DMSOd与细菌丰度均存在较好的相关性，表明春季和秋季渤海、黄海表层海水中DMSOd主要来源于DMS的细菌氧化，而不是DMS的光化学氧化和DMSOp的释放。将DMSOp与Chl-a之间做相关性分析，结果表明，春季和秋季表层海水中DMSOp与Chl-a不存在相关关系，这可能是由于黄海存在水华，导致春、秋两个季节Chl-a浓度变化范围比较大，从而导致DMSOp与Chl-a之间的相关性存在差别。3.三种海洋微藻的DMS、DMSP和DMSO生产的研究本文以三种中国近海常见藻种，即强壮前沟藻（Amphidiniumcarterae）、旋链角毛藻（Chaeteceroscurvisetus）和三毛金藻（Prymnesiumsaltans）为研究对象，通过实验室培养实验研究这些海藻在生长周期内DMS、DMSP和DMSO的生产情况，研究不同种类的浮游植物细胞内外DMS、DMSP和DMSO的浓度变化，以进一步了解DMSP和DMSO对海洋硫循环的影响。研究结果表明：（1）强壮前沟藻、旋链角毛藻和三毛金藻在f/2的培养液中，生长周期均为20天，其生物量分别在接种后的第11、9和11天达到最大值。比生长率分别为0.218、0.196、0.219d-1。强壮前沟藻在整个生长周期内DMSPp和DMSPd的平均值及浓度范围分别为3.32（0.57-9.68）和6.41（0.96-18.32）μmolL-1；旋链角毛藻藻液中DMSPp和DMSPd的浓度分别为0.47（0.17-1.25）和1.13（0.49-3.23）μmolL-1，其最大浓度值出现在接种之后的第9天；三毛金藻藻液中DMSPp和DMSPd的浓度分别为2.72（0.56-7.62）和5.27（1.02-14.25）μmolL-1。单位生物量内，强壮前沟藻、旋链角毛藻和三毛金藻单位细胞生产DMSPp分别为46.6,4.85和65.2nmolcell-1，表明强壮前沟藻和三毛金藻生产DMSPp的能力均高于旋链角毛藻。（2）三种海洋微藻在不同的生长阶段生产DMS浓度不同。在三种微藻的培养中，强壮前沟藻、旋链角毛藻和三毛金藻在整个生长周期内DMS的平均值及浓度范围分别为0.80（0.01-2.89）、0.60（0.005-2.03）和0.73（0.008-1.76）μmolL-1。DMS与DMSPd的峰值会有滞后现象，在DMSP裂解酶的作用下，DMS的浓度在稳定生长期后期反而迅速增加。DMS浓度与强壮前沟藻细胞丰度有显著相关，与旋链角毛藻和三毛金藻的细胞丰度均未有相关，表明影响DMSPd的转化过程的因素比较复杂。（3）强壮前沟藻、旋链角毛藻和三毛金藻在整个生长周期内DMSOd（DMSOp）的平均浓度分别为7.28（7.89）、4.89（2.93）和13.80（12.78）μmolL-1。三种藻细胞单位生物量DMSOp的平均含量分别为99.91，30.28和275.45nmolcell-1，表明强壮前沟藻和三毛金藻生产DMSOp的能力高于旋链角毛藻。在三种藻培养液中DMSOd与DMSOp均呈现显著相关。
【作者】王鑫；
【导师】杨桂朋；
【作者基本信息】中国海洋大学，海洋化学，2014，博士
【关键词】二甲亚砜；浓度分布；东海；黄海；渤海；微藻；

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