Au（100）上氧还原的pH效应及铂电极上甲酸振荡

【摘要】燃料电池是目前解决人类能源危机的一个可能的替代能源。影响燃料电池效率的主要原因是阴极和阳极的超电势。对于阴极反应来说,氧的还原反应有很大的超电势,而对于阳极反应来说,超电势主要是有机小分子,如甲酸氧化的超电势。理解阴极超电势的产生原因有助于我们降低氧还原的超电势,从而提高燃料电池的性能,而研究阳极甲酸氧化机理有助于改善燃料电池的性能。本论文的内容针对上述两个体系,利用单晶旋转圆盘技术对其开展了系统的研究,论文的具体内容及结论如下：1.Au(100)单晶电极上氧还原的反应机理研究利用单晶旋转圆盘技术通过系统的改变溶液的pH,研究了不同溶液中单晶电极Au(100)上的氧还原过程。为了确定酸性和碱性溶液中氧还原过程中是否有质子参与,同时研究了H-D同位素效应。为进一步弄清氧还原的机理,研究了酸性和碱性溶液中温度对氧还原反应的影响。结果表明,Au(100)电极上酸性和碱性溶液中氧还原的反应机理并不相同,在酸性溶液中决速步骤为质子电子的耦合反应,接下来为质子电子的去耦合反应生成双氧水。而碱性溶液中氧还原的决速步骤为第一步的电子转移反应。影响酸性和碱性溶液中氧还原的速率主要是反应的指前因子。2.铂电极上甲酸氧化的恒电流电位振荡利用计算机软件建模模拟了铂电极上甲酸氧化的恒电流电位振荡现象。结果显示：甲酸根并不是甲酸氧化的中间体,桥式吸附的甲酸根氧化电流对甲酸氧化总电流的贡献很小。该结果进一步支持我们提出的甲酸氧化三途径机理。甲酸产生振荡的主要原因是生成的CO和吸附的水之间的相互作用产生了恒电流电位振荡的现象。
【作者】梅东；
【导师】陈艳霞；
【作者基本信息】中国科学技术大学，物理化学，2014，硕士
【关键词】氧还原；Au(100)；计算机模拟；甲酸氧化；甲酸根；数学建模；振荡；

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