磁性核壳纳米催化剂的制备及其在有机反应中的应用

【摘要】基于一般催化剂难以从反应体系中分离而影响循环使用的问题,本论文采取赋磁于催化剂载体的方法,制备了磁性载体负载的催化剂,并研究了所制备的催化剂在不同有机反应中的催化活性及分离与循环使用性能,主要有：(1)以CTAB为模板剂、TEOS为硅源来制备了包裹Fe304磁性纳米颗粒的介孔硅球；以在纳米硅球表面连接3-氨基丙基三乙氧基硅烷的方法对硅球进行胺功能化；最后通过形成席夫碱将活性组分乙酰丙酮钴固载在载体表面制成了催化剂。在采用TEM、FT-IR、VSM、XRD以及氮气吸脱附等手段进行催化剂结构表征的基础上,将其用做环己烷氧化反应催化剂。催化剂的催化性能良好,在140℃和1MPa氧气条件下,最终反应的转化率达到了8.4%,而选择性为85%。反应结束后,通过外加磁场可以把催化剂很容易地从反应体系中分离出来。循环实验后催化剂催化活性没有明显下降。(2)以苯胺为单体在Fe304颗粒表面进行原位聚合,使Fe3O4颗粒表面附着一层聚苯胺,随后将活性组分Pd2+通过配位键的方式固定在载体表面制备了催化剂。在采用TEM,FT-IR、VSM、XRD以及XPS等手段进行催化剂结构表征的基础上,将其用做羰基化Suzuki偶联反应的催化剂。催化剂的催化性能良好,在80℃、苯甲醚为溶剂、碳酸钾为碱的条件下,各种底物的反应都可以达到87%以上的收率,并能有效降低副产物的生成,其原因可能是外层聚苯胺与反应底物之间存在着π-π吸附。该催化剂的分离简单,并在循环反应5次后活性基本不变。
【作者】朱晓航；
【导师】马建泰；
【作者基本信息】兰州大学，物理化学，2014，硕士
【关键词】磁性纳米催化剂；乙酰丙酮钴；环己烷氧化反应；羰基化Suzuki偶联反应；

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