金属—羧酸类配位聚合物的设计合成、荧光调控及其应用

金属—羧酸类配位聚合物的设计合成、荧光调控及其应用

作者:师大云端图书馆 时间:2018-03-07 分类:参考文献 喜欢:3104
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【摘要】本论文采用三种不同的基于羧酸基团的有机配体,通过引入主族金属离子以及不同的过渡金属离子,自组装得到11种新型的金属-有机配位聚合物。X射线单晶衍射分析后发现这些化合物分别具有一维、二维、三维的结构。通过ICP、XPRD、TG、IR、荧光、磁性等对化合物的基本物理化学性质进行了表征,并研究了这些化合物的合成条件及规律,以及化合物结构与性质之间的内在联系。1.在类似的水热合成体系中,以含有多配位基团的多功能羧酸H3sba(2,4-二氯-5-氨磺酰苯甲酸)及刚性的bpy(4,4′-联吡啶)为有机配体,以过渡金属离子作为金属来源,通过加入稀氢氧化钠溶液调节反应体系的pH值,得到了4个新型的结构不同的配位聚合物:Co(bpy)(H2sba)2(H2O)2(1)Cd(bpy)(Hsba)H2O(2)Zn(bpy)(Hsba)(3)[Cu6(bpy)5(H2ssa)6(H2O)2]·5H2O(4)结构分析发现化合物1-4中,随着不同过渡金属离子的加入,体系中的独立组分数也跟着增加,这就使得整个结构体系的复杂度跟着增加:从结构片段的变化到化合物维度的变化。有趣的是,在化合物4的反应体系中,由于Cu及bpy的存在,发生了原位有机反应,H3sba配体的2-Cl发生了水解,生成了一种新的配体H4ssa(4-氯-5-氨磺酰基水杨酸)。化合物2和3具有较好的荧光,作为光敏材料具有潜在的应用。化合物4具有铁磁性。2.在类似的水热体系中,以羧酸配体H3L(4-氯-5-氨磺酰基苯甲酸)及刚性的bpy(4,4′-联吡啶)配体为有机配体,以过渡金属盐作为金属来源,通过加入稀氢氧化钠溶液或者稀氨水溶液来调节体系的pH值,合成了六种新型的配位聚合物:Cu(bpy)(H2L)2(5)Co(bpy)(H2L)2(H2O)2(6)Mn(bpy)(H2L)2(H2O)2(7)Ag(bpy)(H2L)(8)Cd(bpy)(HL)(H2O)(9)[Zn(bpy)(HL)]·H2O(10)通过对该六种化合物的结构分析发现,化合物5-7具有一维链状结构,8具有一维双链结构,9具有二维层状结构,10具有三维窗户状网格结构。对六种化合物荧光性质的研究发现,不同金属离子的加入,对化合物的荧光具有一定的调控作用。在254nm的紫外灯照下,化合物6发黄光,化合物7发蓝光,化合物8发绿光,化合物9-10发紫光。同时,化合物6-10以及H3L配体、bpy配体的量子产率及荧光寿命也做了相应的测试。进一步测试发现化合物9及10在紫外灯照下表现出良好的光照稳定性。化合物5,则由于Cu离子对配体的影响,发生了荧光淬灭效应。3.水热合成条件下,以含羧基基团的叶酸(N-(4-((2-氨基-4-氧代-1,4-二氢-6-蝶啶)甲氨基)苯甲酰基)-L-谷氨酸)为有机配体,Pb(Ac)2·3H2O为金属盐,通过乙二胺溶液调节pH值,得到一种铅-维生素配位化合物:[Pb(C19H15N7O6)]·4H2O(11)该化合物具有二维的层状结构。通过对该化合物的荧光分析发现,该化合物的荧光强度远高于配体的荧光强度,荧光量子产率也是配体量子产率的两倍。对该化合物的pH和光照稳定性实验发现该化合物具有广泛的pH适用范围,并且具有较好的紫外光照稳定性。该化合物对活的4T1细胞具有很好的摄入能力,成功的应用于细胞成像。
【作者】赵方方;
【导师】康振辉;
【作者基本信息】苏州大学,无机化学,2014,硕士
【关键词】羧酸配体;水热合成;晶体结构;荧光性质;生物成像;

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