微通道中高分子溶液流变特性与横向迁移行为研究

【摘要】受限高分子溶液动力学研究对于制备和加工高分子材料、改进生产工艺以及指导成型机械的设计是非常重要的,同时对一些传统的应用,如润滑、吸附与脱附、强化采油等,都具有重要的工程意义。近十几年来,随着现代先进制造技术和材料科学的发展,微流控技术得到迅速发展,微流控芯片成为操控和分析DNA等生物大分子的有效工具。这些应用背景涉及的关键科学问题是受限高分子溶液的流动迁移行为,然而,人们对这个基础性关键科学问题的了解还十分粗浅,亟需广泛开展这方面的研究。高分子溶液是复杂流体,具有复杂的流动性质,当受限于微通道中,粘性阻力、链熵弹性力、布朗随机力、流体力学相互作用、排除体积效应以及壁面的表面效应等综合作用使流动性变得更加复杂。当前,受限高分子溶液的流动行为研究已逐渐得到开展,但研究工作还处于初期阶段,还存在很多问题待解决,如高分子溶液的流变本构关系还没有得到共识,高分子链在微通道内的横向迁移行为还存在争议,关于半刚性高分子链在微通道内迁移机理也尚未了解。本文以介观尺度的耗散粒子动力学数值模拟技术为主要研究手段,开发相关数值模拟程序,同时进行相关理论分析与实验验证,针对微通道内高分子溶液流变特性,高分子链在微通道内的横向迁移行为,以及链刚性对高分子溶液在微通道内流动的影响等开展了研究工作。由于耗散粒子动力学方法的固体壁面边界条件对本文研究相当重要,因此也对这方面的内容进行了深入的研究。论文的主要研究内容和成果如下：(1)提出了耗散粒子动力学的一种新的无滑移固体壁面边界条件。详细讨论了施加固体壁面边界条件的方法,给出了实施正确壁面边界条件的可行性方案,进而构建了一种新的无滑移的壁面边界模型；利用新的壁面边界条件模拟了微通道中简单流体的Poiseuille流动,得到了微通道内的速度分布及密度与温度分布；结果表明三者的分布与理论解吻合的很好,壁面处流体的速度几乎为0,且壁面附近的密度与温度波动非常小,实现了壁面的无滑移条件,消除了壁面附近的密度、温度波动,构建的边界条件可以应用于本文的研究工作；新的边界模型具有较强的稳健性,采用两层或三层壁面粒子以及向前反弹反射或向后反弹反射都获得了良好的结果,但壁面粒子密度是流体密度2倍以上时,壁面附近出现了较大的密度波动。(2)基于Navier-Stokes方程分别推导得到了牛顿流体和幂律流体在平行板间Poiseuille流动的速度分布和剪切应力分布。利用耗散粒子动力学方法数值模拟了高分子溶液在微通道中的Poiseuille流动,分析得到了流变本构方程及其流变特性,基于Irving-Kirkwood方法得到了微通道内的剪切应力分布,研究结果表明：高分子体积分数φ=0时的简单流体在微通道内速度分布呈标准的抛物线形,符合牛顿流体的特性,而当含有高分子链时,溶液的整体流速降低,速度分布明显偏离抛物线状,呈现出非牛顿流体特性,可以用幂律流体来描述,高分子体积分数分别为φ=0.029和φ=0.058时,对应的幂律指数分别为n=0.85和,n=0.78,即对应的本构方程分别为τ=砂0.85和τ=砂0.78,高分子浓度越大,非牛顿特性越明显,两者的剪切应力分布相似,与解析解-pfz比较吻合。研究结果还显示微通道中高分子溶液呈现剪切稀化的流变特性,在剪切作用下,高分子链沿流动方向取向,减少了高分子链的运动阻力,表现为粘度下降,并且随着剪应变率增大,粘度降低的越多,表现出剪切稀化的效应。(3)针对目前关于高分子链在微通道剪切流中的横向迁移行为还存在争议的研究现状,分别利用标准的和改进的耗散粒子动力学方法研究了微通道压力流场中高分子链的横向迁移行为,探讨了通道宽度、流场强度及高分子浓度对迁移的影响。研究结果表明：通过对比标准条件下和改进条件下的迁移行为,发现了壁面与高分子链间流体力学相互作用是使高分子链远离壁面的原因,而布朗形式的扩散率梯度是使高分子链远离通道中心的原因,两种作用互相竞争使高分子链质心分布呈双峰状；改进模型得到的结果与实验结果一致,在受限程度较弱时(Lz/Rg=6.2),高分子链向着远离壁面的方向迁移,并随着通道宽度的增大(Lz/Rg=8.2),壁面附近的排空层厚度变厚,高分子链远离壁面的趋势越强,同时随着流场强度的增强,高分子链远离壁面的现象也越明显,而在强受限时(Lz/Rg=3.4),高分子链有向壁面迁移的趋势;浓度会影响高分子链的迁移行为,随着高分子浓度的增大,壁面与高分子链间的流体力学相互作用会逐渐被屏蔽。(4)提出了高分子链在微通道内的横向迁移的理论机制,进行了相关实验研究。该机制基于Stokes定律,利用Oseen张量描述高分子链珠子之间的流体力学相互作用,理论机制表明壁面的存在破坏了对称的流体力学相互作用,很好地解释了高分子链在壁面附近时和强受限时的横向迁移现象；利用荧光显微技术和高速摄影仪实验研究了长链λ-DNA分子在壁面附近迁移现象,实验结果与理论分析及数值模拟得到的结果一致,验证了理论和模拟结果的正确性。(5)针对目前对半刚性高分子链在微通道内迁移机理尚不清楚,基于蠕虫状链模型,探讨了链刚性对高分子溶液在微通道内流动的影响。首次分析了链刚性对通道内速度场的影响,链刚性越强,溶液的流动阻力越大,通道内的溶液整体速度越低；半刚性高分子链既会远离壁面,也会远离通道中心,并随着链刚性的增大,远离通道中心的趋势越明显,在通道中心形成高分子链排空层,同时壁面附近的排空层厚度更小。基于耗散粒子动力学的方法首次揭示了高分子链珠子间的流体力学相互作用是高分子链远离通道中心的主要机理。
【作者】许少锋；
【导师】汪久根；
【作者基本信息】浙江大学，机械设计及理论，2014，博士
【关键词】受限高分子溶液；微通道；流变性质；横向迁移特性；DPD壁面边界条件；

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