新型功能化吸附剂的制备及其吸附铀的试验研究

【摘要】摘要：铀作为核燃料的主要成分,又是国防建设所必需的战略物质。为了满足核能快速发展和国防建设(核军工)的需求,仍然需要加大对铀矿资源的开采和选冶力度。然而,在铀矿资源开采和选冶过程中产生大量的含铀废水,将改变铀矿厂周围环境的本底辐射而致使物种基因畸变,对人类的生存和社会发展将构成潜在威胁,也将给人们身体健康和国家经济发展造成不利影响。因此,寻求吸附性能好、再生能力强和制备成本低的新型功能化吸附剂,显得十分重要。本论文基于铀酰离子特殊的空间配位结构的特点,构筑了一系列具有环境友好、吸附性能好、能重复利用的新型功能化吸附剂材料,并借助红外光谱(FTIR).扫描电镜(SEM)、X射线粉末衍射(XRD)和N2吸附-脱附实验等手段对所得的各种吸附剂进行了表征研究。以铀矿冶模拟含铀废水作为研究对象,利用静态吸附试验法进行了一系列含铀废水的吸附实验,考察了各种影响因素对吸附剂吸附铀的性能影响,并对吸附实验结果采用吸附动／热力学模型和等温线模型进行了分析和讨论,取得了较好的研究成果。论文的主要研究内容及结论如下：(1)提出了一种胱氨酸化学修饰啤酒酵母菌SC的新方法,构筑了一种新型的功能化生物吸附剂MSC。通过静态吸附试验法分别研究了SC和MSC对铀的吸附特性。结果发现,SC和MSC在pH值均为6.0时达到最大铀吸附量,MSC的最大吸附量q∞是SC的6.5倍。动力学研究发现SC和MSC吸附铀在1.0h就完成了80%的吸附量,在1.5h左右均可达到吸附平衡,而且准二级反应动力学模型能更好的描述了SC和MSC对铀的吸附过程。同时,Langmuir和Freundlich等温线模型能够描述SC和MSC吸附铀的行为,这一结果说明此吸附过程是单层覆盖和多层吸附相结合的。通过对SC和MSC解吸实验,发现SC和MSC均具有较好的再生性能,进行8次吸附解吸后吸附能力没有下降明显,说明吸附剂SC和MSC可以多次重复利用。(2)研究了新型环保且经济的纳米Fe304粒子制备方法,并提出了纳米Fe304粒子表面功能化改性的新方法。采用静态吸附法对比研究了纳米Fe304粒子和表面氨基功能化磁性吸附剂Fe3O4-NH2对铀的吸附特性。结果显示,纳米Fe3O4粒子和Fe3O4-NH2纳米颗粒吸附铀的最佳条件是：pH值分别是5.0、6.0；铀的初始浓度均为5.0mg/L；吸附时间均为1.0h；反应温度均为常温条件下(25℃)。动力学研究发现准二级模型都可对纳米Fe304粒子和Fe3O4-NH2纳米颗粒吸附铀的过程进行有效表达；热力学研究结果表明,纳米Fe304粒子和Fe3O4-NH2纳米颗粒吸附铀的过程都是自发的、吸热过程,且Fe3O4-NH2纳米颗粒比纳米Fe304粒子对铀的吸附能力有所提高；吸附解吸实验,结果表明纳米Fe304粒子和Fe3O4-NH2纳米颗粒的再生性能较好,进行6次吸附解吸实验后对铀的吸附率均仍可达80%以上。(3)通过包含大量氨基、羧基和羟基等功能团的磁性纳米Fe304粒子,与氯乙酰修饰后的啤酒酵母菌表面的羧基、羟基发生O-酰化反应和氨基发生N-酰化反应,实现了纳米Fe304粒子与啤酒酵母菌“接枝负载”,得到一种新型功能化吸附剂—纳米Fe304负载啤酒酵母菌(Nano-Fe3O4loadingsaccharomycescerevisiae,NFSC),并对吸附剂NFSC吸附铀的行为和机理进行研究。实验结果表明：NFSC在溶液pH值7.0、铀初始浓度5.0mg/L、吸附剂投入量20mg以及NFSC粒径大小12nnm条件下,对铀的吸附性能最好。动力学研究发现准二级反应模型比准一级模型更能有效拟合NFSC吸附铀的过程。通过研究等温线模型发现NFSC吸附铀过程均能使用Langmuir和Freundlich模型进行描述。吸附剂NFSC进行8次吸附解吸实验后,对铀的吸附率均仍可达90%以上(4)以FeCl3·6H2O为铁源,二乙基磷酰乙基三乙氧基硅烷(PTS)和氨丙基三乙氧基硅烷(APS)为有机改性基团,提出了对介孔氧化硅SBA-15进行功能化改性新方法,得到了一种新型功能化磁性介孔氧化硅G-PA-SBA-15。研究了溶液pH值、反应时间、铀初始浓度和温度等因素对吸附铀的影响。结果显示：G-PA-SBA-15吸附铀达到最大吸附量时的pH值均为6.0；反应时间为1.0h；铀的初始浓度为20mg/L；吸附反应温度为25℃。动力学研究发现吸附剂G-PA-SBA-15吸附铀过程可以采用准二级反应动力学模型进行描述。等温线模型研究结果表明G-PA-SBA-15吸附铀的行为符合Langmuir吸附等温模型。吸附剂G-PA-SBA-15分别使用0.1mol/L的HCl、NaOH和EDTA等3种解析剂解析再生8次后,对铀的吸附率均在80%以上,说明吸附剂G-PA-SBA-15可以多次重复利用。
【作者】彭国文；
【导师】丁德馨；
【作者基本信息】中南大学，矿业工程，2014，博士
【关键词】功能化；吸附剂；铀矿冶；含铀废水；吸附动力学；吸附热力学；吸附等温线；再生性能；

【参考文献】
[1]侯慧铭.OPG基因慢病毒载体构建及其在大鼠骨髓间充质干细胞的表达[D].山西医科大学,外科学,2013,硕士.
[2]王多强,周建红,李庆华.快速关联规则挖掘算法DPD[J].华中科技大学学报(自然科学版),2002,12:15-17.
[3]苏杰,马昊,李明军,郑树凯,刘磊.Zn-Sb化合物热电材料的研究进展[J].材料科学与工程学报,2014,02:307-312.
[4]张宣宣.二氧化锰/碳基复合电极材料的制备及其电化学性能[D].兰州理工大学,材料学,2014,硕士.
[5]孔繁民,杨东彦,何大贤,王秉文.翅片接头对翅片管传热性能的影响[J].石油化工设备.1993(01)
[6]曹阿芳.车前子多糖防治大鼠高脂血症的实验研究[D].河北医科大学,药理学,2014,硕士.
[7]司旭.吉尔吉斯斯坦国立民族大学孔子学院中国文化传播现状调查[D].新疆师范大学,汉语国际教育,2013,硕士.
[8]韩夫.IDO基因修饰BMSCs在大鼠异体复合组织移植免疫排斥反应中的作用研究[D].第四军医大学,外科学（专业学位）,2014,硕士.
[9]陈宇.南宋浙东实学派的收入分配思想研究[D].西南大学,专门史,2014,硕士.
[10]高玉生.有限责任公司股权对外转让问题研究[D].中国社会科学院研究生院,商法学（专业学位）,2014,硕士.
[11]姚正.关于决策树分类模型的评分函数研究[J].管理学报,2005,S2:166-168.
[12]杨守斌,邸琬茗,宁文生,刘潜潜,金杨福.片状ZnO形貌对Co/ZnO催化剂性能影响[J].现代化工,2014,06:101-104.
[13]刘伟,王科俊,邵克勇.混沌时间序列的混合粒子群优化预测[J].控制与决策,2007,05:562-565.
[14]倪海铜.OpenFlow协议一致性测试系统设计与实现[D].北京交通大学,2015.
[15]杜平.快速城镇化地区农村居民点优化布局研究[D].西南大学,土地资源管理,2014,硕士.
[16]陈进华.白先勇短篇小说的叙事艺术[D].苏州大学,中国现当代文学,2003,硕士.
[17]赵路平.江西省土地违法行为特征及监管对策[D].江西农业大学,土壤学,2012,硕士.
[18]袁子嘉.我国档案事业可持续发展影响因素分析[D].黑龙江大学,档案学,2013,硕士.
[19]姜斌.大都市水利工程管理问题和对策研究[D].华东理工大学,公共管理（专业学位）,2014,硕士.
[20]刘冬清.云计算编程模型的形式化描述方法研究[D].吉林大学,计算机软件与理论,2014,硕士.
[21]孟晓美.含氟硅嵌段共聚物静电纺制备特殊浸润性表面的研究[D].浙江理工大学,纺织化学与染整工程,2014,硕士.
[22]周璇.辽东半岛和吉林东南部地区石构墓葬研究[D].东北师范大学,考古学与博物馆学,2012,硕士.
[23]莫宏伟,吕淑萍,管凤旭,徐立芳,叶秀芬,马忠丽,王辉.基于人工免疫网络记忆的新型分类器研究[J].计算机工程与应用,2004,36:28-32+46.
[24]吴婷婷.NF-κB及相关因子在宫颈癌细胞株中的表达及意义[D].山西医科大学,妇产科学,2013,硕士.
[25]张自驰,张国钢,耿英三,王建华,张溪.磁传感器阵列测量大电流实验系统[J].电力系统自动化,2007,18:77-81.
[26]魏欣欣.公共雕塑媒材应用的生态性研究[D].江南大学,美术学,2012,硕士.
[27]郭海燕,王天荆,杨震.DCT域的语音信号自适应压缩感知[J].仪器仪表学报,2010,06:1262-1268.
[28]郑恩琪.不同分期胃癌患者组织细胞氧化应激损伤的比较[D].宁波大学,外科学,2014,硕士.
[29]葛鹤.胃癌组织中孕酮诱导阻断因子PIBF的表达及其临床病理学意义[D].吉林大学,病理学与病理生理学,2013,硕士.
[30]吴杰.温度在集热器热性能测试中模糊预测控制的研究[D].湖北工业大学,精密仪器及机械,2014,硕士.
[31]牛亚萌.跨语言信息检索技术的研究与实现[D].西安电子科技大学,计算机软件与理论,2011,硕士.
[32]崔春杰.黄独乙素对消化系统肿瘤体外抑制作用的研究[D].河北大学,外科学,2014,硕士.
[33]刘承军,李旭东.首钢大石河铁矿在破碎生产工艺中加装新型探测器[J].冶金自动化,2002,01:74.
[34]马廷亮.基于FPGA的锥束CT中离散希尔伯特变换的设计与实现[D].哈尔滨工业大学,微电子学与固体电子学,2013,硕士.
[35]高昆.虚拟专网安全准入控制技术的实现[D].河北科技大学,计算机技术,2013,硕士.
[36]高宏佳.5-9岁儿童在最后通牒任务中博弈策略的发展及其影响因素研究[D].西南大学,发展与教育心理学,2014,硕士.
[37]朱明杰.基于CMM的软件行业企业文化成熟度模型构建及应用研究[D].重庆工商大学,企业管理,2014,硕士.
[38]熊朗羽.企业内部个体间隐性知识转移影响因素与转移绩效关系研究[D].辽宁大学,企业管理,2012,硕士.
[39]殷荣强.论上海集约化供水发展[J].城市公用事业.2006(05)
[40]王科科.《大英百科年鉴1997·宗教》翻译实践报告[D].郑州大学,翻译（专业学位）,2013,硕士.
[41]刘纪平,常燕卿,李青元.空间信息可视化的现状与趋势[J].测绘学院学报,2002,03:207-210.
[42]卢晓旻.内蒙古地区高校中外合作办学组织文化建设研究[D].内蒙古师范大学,教育经济与管理,2012,硕士.
[43]邓燕佳.多层螺旋CT在正常人和门静脉高压病人门脉系统的应用研究[D].南方医科大学,影像医学与核医学,2012,硕士.
[44]张丽娟.女性性腺功能减低的临床研究及PPARγ基因多态性与肥胖相关疾病的关联[D].内蒙古医科大学,内科学,2013,硕士.
[45]吴志勇,吴跃.数据挖掘在电信业中的应用研究[J].计算机应用,2005,S1:213-214.
[46]沈卫英.农村初中生物教师专业发展现状及策略研究[D].河北师范大学,教育管理,2013,硕士.
[47]李昊.无筋扩展基础的受力性能研究[D].北京交通大学,2014.
[48]昝秋.英语议论文主位推进模式的对比研究[D].吉林大学,外国语言学及应用语言学,2013,硕士.
[49]姜东昊.论民事诉权保障[D].黑龙江大学,法律,2013,硕士.
[50]马陈妍.美国华人文化融合（1990-2000）问题研究[D].四川外国语大学,英语语言文学,2013,硕士.