活性炭吸附VOCs及其构效关系研究

【摘要】摘要：为了强化活性炭选择性吸附能力以及提高其吸附性能,必须对吸附质和吸附剂的物性差异以及相互作用机理有系统且全面的的认识,需系统地量化分析吸附质在活性炭上的吸附性能与微尺度结构和性质之间的内在关联。本研究从针对活性炭对挥发性有机污染物(VOCs)的吸附现象,以活性炭和VOCs微尺度结构与表面物理化学性质影响有机气体吸附性能这一认识为出发点,利用恒温吸附实验装置,对活性炭吸附VOCs进行实验测试,深入探讨VOCs在活性炭多孔介质内复杂的表面物理化学状态和相互作用机制。借助红外光谱分析、显微观测分析、比表面积及孔隙分析、元素分析、Boehm滴定分析等手段,对活性炭进行表征。利用理论方法分析吸附性能等参数,结合活性炭表征结果,探讨了活性炭吸附性能与吸附质和吸附剂物性的宏观微观构效关系,为新型活性炭制备以及吸附净化回收VOCs工业过程与配套装置优化设计提供技术支撑。研究包括五个部分：(1)VOCs物性对活性炭吸附性能影响的研究。研究表明：活性炭对VOCs的饱和吸附量跟VOCs的分子动力学直径、分子量、密度、沸点、饱和蒸汽压、极性存在着密切关系,跟VOCs前四种物性因素呈现正线性关系；跟后两种物性因素呈现负线性关系。(2)活性炭孔结构特性对吸附VOCs影响的研究。实验研究发现：活性炭内部结构越复杂,传质速率越慢,良好的孔结构梯度分布有助于加强活性炭内部吸附质的扩散。吸附质分子直径越小,在吸附剂中越容易扩散；利用不同孔径区间下的孔容与吸附量之间的相关系数关系可以较好地解释吸附质在活性炭内部的扩散过程。(3)复合氧化改性对活性炭物性及其吸附甲苯性能影响的研究。实验研究发现：强氧化剂预处理活性炭有助于热复合氧化改性中活性炭微孔孔容的增大；活性炭表面含氧基团由化学氧化改性和热复合氧化改性共同作用产生,热改性温度较低时,其主要由化学氧化改性生成,温度较高时,酸性基团则主要来源于氧气与活性炭表面的氧化反应；酸性基团的存在能够促进活性炭吸附甲苯；控制合理的热复合氧化改性条件,既可以增加活性炭表面酸性基团,又可扩充微孔孔容,从而综合提升了活性炭对甲苯的吸附能力。(4)有机酸改性对活性炭物性的影响,探讨了吸附时间、浓度和温度对活性炭吸附二甲苯的动态过程的影响,研究其在不同吸附条件下对二甲苯的气相吸附动力学及吸附平衡。实验发现：有机酸改性活性炭是一种成功的提高活性炭对二甲苯吸附容量的方法。改性后活性炭的孔结构参数均有不同程度的减小,经FTIR验证,改性后活性炭表面生成羟基、酮基、羧基、S=O等官能团。吸附温度降低,二甲苯进气浓度增大,则活性炭的吸附速率增大,平衡吸附量增大。Bangham动力学模型能很好地描述4种活性炭对二甲苯的吸附动力学过程,其拟合的相关系数R2均高于0.997。(5)VOCs吸附性能参数优化及宏观微观构效关系研究。利用正交分析与多元回归分析的方法,通过DesignExpert7.0软件对活性炭改性及其吸附VOCs过程进行优化,研究了活性炭在不同改性条件下物性的变化,探讨了活性炭物性对于VOCs吸附性能的作用。通过构建数学模型,研究发现改性温度、改性氧气浓度、改性时间等三种参数均对活性炭的微孔孔容与表面氧含量产生了显著的影响,而对比表面积影响不大；在较高的氧气浓度和较高的改性温度以及较短的改性时间的条件下,可以改性制得具有较大比表面积、较大微孔孔容和较高表面氧含量的活性炭。研究对制备高比表面积、大微孔孔容和高表面氧含量的功能活性炭具有重要的指导意义。
【作者】宋剑飞；
【导师】李立清；
【作者基本信息】中南大学，土木工程，2014，博士
【关键词】活性炭；VOCs；物性；吸附性能；构效关系；

【参考文献】
[1]王品斌.网络服务质量感知与顾客购后行为倾向关系的实证研究[D].天津财经大学,企业管理,2012,硕士.
[2]熊智勇.鄂北贫困县农村中小学教师体育锻炼现状的调查与研究[D].华中师范大学,学科教育,2014,硕士.
[3]许溶烈.特大城市要因地制宜地积极发展轨道交通[J].地铁与轻轨.1989(01)
[4]翟风.纳米TiO_2复合材料的制备及可见光催化性能研究[D].东北大学,无机化学,2010,硕士.
[5]卢静怡.三维激光成像系统中高精度测距技术的研究[D].北京交通大学,通信与信息系统,2013,硕士.
[6]任立英.脑内高铁与大鼠黑质多巴胺能神经元变性死亡关系的电化学和组织化学实验研究[D].青岛大学,生理学,2004,硕士.
[7]金延泽.金雀异黄素对大鼠异位子宫内膜的作用及相关机制[D].延边大学,内科学,2012,博士.
[8]万龙.中国建筑业产业竞争力比较研究[D].哈尔滨工业大学,管理科学与工程,2013,硕士.
[9]张海胶.生当铸就不朽业[D].内蒙古大学,史学理论与史学史,2013,硕士.
[10]卢超芳.中国建设银行盈利能力分析[D].郑州大学,金融（专业学位）,2013,硕士.
[11]陈雨.基于通用设计理念的列车卧铺单元设计研究[D].西南交通大学,工业设计,2014,硕士.
[12]曾佑金.湖南农民专业合作经济组织研究[D].中南林业科技大学,农村与区域发展,2013,硕士.
[13]王恒进.国有企业高层管理人员的约束与激励问题研究[D].苏州大学,企业管理,2003,硕士.
[14]苗蕾.地图可视化中动态与交互特性的认知研究[D].武汉大学,2004.
[15]周涛.中文医学期刊中Meta分析文章质量评价[D].华中科技大学,流行病与卫生统计学,2013,硕士.
[16]王经.影响丁香假单胞菌冰核蛋白InaQ分泌活性效应基因的研究[D].华中农业大学,微生物学,2014,硕士.
[17]王文秀.抗阻运动对自然衰老小鼠骨骼肌Sirt1/p53/caspase-3通路相关基因表达的影响[D].华东师范大学,运动人体科学,2013,硕士.
[18]瞿发宪.斜拉—悬吊组合体系桥梁损伤识别模型试验研究[D].西南交通大学,桥梁与隧道工程,2013,硕士.
[19]徐正光.烧结机尾红外热成像计算机视觉信息处理系统[J].冶金自动化,2002,02:67-68.
[20]周帷晶.陕西省优秀游泳运动员贺赟出发、转身及途中游技术监控与训练研究[D].西安体育学院,体育,2013,硕士.
[21]陈蒙.利用水库大容量非调制气枪阵列进行区域尺度地下结构探测和监测[D].中国地震局地球物理研究所,固体地球物理学,2014,博士.
[22]曲明志.基于局部特征和粒子滤波的目标跟踪算法研究[D].吉林大学,计算机应用技术,2013,硕士.
[23]谢姝.早期应激影响青少年抑郁的社会心理机制研究[D].华中科技大学,儿少卫生与妇幼保健,2013,硕士.
[24]刘浩.基于IEC61850的珠海LNG站电力监控系统的研究与设计[D].江苏科技大学,控制工程（专业学位）,2014,硕士.
[25]荆涛.面向领域网页的语义标注若干问题研究[D].吉林大学,2011.
[26]姚兴佳,曾小明.基于神经网络的风力发电控制系统[J].控制与决策,1997,S1:482-486.
[27]张娥.甩挂运输技术标准体系研究[D].长安大学,交通运输规划与管理,2013,硕士.
[28]刘唯维.明清综合性书目中曲学文献的著录研究[D].华东师范大学,中国古代文学,2013,硕士.
[29]孙立峰.高速旋转接头的研制[J].一重技术.2000(02)
[30]孙德坤.一株高效降解直链烷基苯磺酸钠降解菌的分离鉴定及特性研究[D].安徽农业大学,微生物学,2011,硕士.
[31]孙军强.混凝土搅拌楼粉料储存输送系统节能分析与研究[D].长安大学,工程机械,2014,硕士.
[32]孙皓.瑞舒伐他汀对缓慢性心律失常双腔起搏器治疗患者NT-proBNP及心脏重构的影响[D].青岛大学,内科学,2013,硕士.
[33]全帆,乔渭阳,王良降,纪良.风扇湍流宽频噪声特性的数值计算分析[J].航空动力学报,2015,02:455-462.
[34]赵影.国际贸易中商标平行进口法律问题研究[D].大连海事大学,国际法学,2004,硕士.
[35]生竹声.应用层数据型对象在RDBMS中存取技术的实现[D].苏州大学,计算机应用技术,2003,硕士.
[36]许伟国,蒋晔,张亮,朱松林,金乃正,胡永春,张结.数字化变电站中网络通信黑匣子的设计与应用[J].电力系统自动化,2008,17:92-94.
[37]陈晓辉.高校人才培养政策对大学生自治能力培养的影响研究[D].湖南大学,公共管理,2014,硕士.
[38]费敏锐.双级计算机控制和管理系统在热处理炉中的应用[J].冶金自动化,1993,04:45-46.
[39]孙俊俊.西部高校国家精品课程建设的现状、问题和对策研究[D].兰州大学,高等教育学,2013,硕士.
[40]侯明阳.混合气均质压缩燃烧试验装置的研制及燃烧仿真[D].浙江大学,动力机械及工程,2013,硕士.
[41]王园园.《独立评论》与20世纪30年代高等教育改革[D].西南大学,教育史,2013,硕士.
[42]樊文霞.教师专业发展的“茧式”蜕变[D].宁波大学,课程与教学论,2013,硕士.
[43]徐宇.成都市商业银行发展战略研究[D].西南财经大学,工商管理,2003,硕士.
[44]庄璐.蜱携带病原体多样性及长角血蜱实验传播SFTSV的研究[D].中国人民解放军军事医学科学院,流行病与卫生统计学,2014,博士.
[45]郝运伟.16-24周孕龄人胎肝细胞核蛋白质表达谱的构建[D].中国人民解放军军事医学科学院,细胞生物学,2004,硕士.
[46]陈烨.基于REIE的Web信息抽取技术研究[D].西安电子科技大学,计算机应用技术,2011,硕士.
[47]刘金.服装行业电子商务O2O行为机理研究[D].武汉纺织大学,管理科学与工程,2014,硕士.
[48]周万佐.除痹洗剂治疗早期膝骨关节炎的临床研究[D].北京中医药大学,中医学,2014,硕士.
[49]周俊勇.无速度传感器定子磁链矢量控制系统研究[D].浙江工业大学,控制理论与控制工程,2004,硕士.
[50]田琦.山羊生长激素基因乳腺特异性基因打靶载体的构建及阳性细胞株的筛选[D].南京农业大学,基础兽医学,2011,硕士.