长光程吸收光谱（LOPAP）对亚硝酸的外场观测研究

【摘要】亚硝酸（HONO）是大气环境中较为常见的二次污染物，作为OH自由基的重要来源，直接影响着大气氧化能力。同时，它也是一种室内污染物，可以和有机胺迅速反应生成致癌物质——亚硝胺，严重威胁人类健康。本课题致力于开发一种低成本、高灵敏度的新型气体在线检测技术，利用该项技术对HONO进行外场观测研究，初步分析了HONO的日浓度变化和源机制规律。得到以下实验结果：完成了长光程吸收光谱（LOPAP）的仪器研发。仪器干扰实验表明，仅当NO2存在时系统才有HONO干扰信号产生，干扰值大约为0.02%。采用双通道检测模式时，利用差减法可最大程度排除NO2等气体干扰产生的影响，NO2等气体的影响基本可忽略。长光程的设计提高了仪器灵敏度，通过调节LWCC的长度，仪器检测范围可从9×10-3mg/m3到30mg/m3，对外场观测或实验室研究的需求均可满足。确定了仪器各项参数，其响应时间缩短为3-5min，准确度达到±10%。校准实验表明，本课题搭建的长光程吸收光谱在检测范围内，实验结果呈现良好的线性，长期运行的稳定性较好。另外，该仪器还能实现水中亚硝酸盐、大气中的二氧化氮和臭氧等含量的检测，亚硝酸盐最低检测限可达0.25μg/L。利用LOPAP成功实现连续性外场观测。实验通过对HONO和NOx浓度、颗粒物分布、相对湿度进行连续监测，根据HONO日浓度变化，初步分析了HONO的源机制和夜间化学。研究表明：(1)HONO呈现出显著的日变化趋势，其浓度经过夜间不断积累，在日出前达到浓度峰值；日出后，随着光解作用的进行，HONO不断分解，导致浓度持续降低，在正午或午后太阳光照射最强时达到浓度谷值。(2)相关性分析表明，白天或夜间的直接排放对HONO来源的贡献作用相差无几。NO2非均相反应对HONO来源的贡献主要表现在夜间，夜间NO2非均相反应主要发生黑炭表面。RH<65%时，HONO浓度随着相对湿度的增加而不断升高；RH>65%时，HONO的非均质生成反应受到抑制，其浓度随着相对湿度的增加呈下降趋势。
【作者】陈林；
【导师】裴克梅；葛茂发；
【作者基本信息】浙江理工大学，应用化学，2014，硕士
【关键词】亚硝酸；长光程吸收光谱；外场观测；源机制；非均相反应；

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