纳米TiO_2光催化剂的负载化研究

【摘要】随着人们对环境和健康的认识越来越深刻,室内有机污染气的消除技术成为了研究热点。纳米Ti02具有优秀的光催化活性和长期使用稳定性,在室内有机污染气消除方面显示了广阔的应用前景。针对Ti02负载化时的牢固性、活性等问题,论文以活性炭纤维(ACF)作为载体,合成TiO2/ACF催化剂,研究过程各个因素对催化剂结构和性能的影响。论文中,作者综述了纳米Ti02的制备方法、载体种类以及影响其催化效率的因素,着重阐述了ACF和活性炭(AC)作为载体的研究情况。在总结前人研究的基础上,针对光催化组件的开发,论文从三方面展开研究。首先利用商用稳定的P25催化剂,合成P25/ACF催化剂,研究甲苯在催化剂上的降解过程。使用SEM、Raman、XPS、XRD以及N2-BET等手段表征催化剂。研究发现：(1)经硝酸处理处理的ACF,在其中引入大量含氧基团,使P25分布均匀且大颗粒数量明显减少,导致P25/ACF催化剂的甲苯转化率提高近3.5倍；(2)随湿度上升,催化剂催化甲苯的转化率先上升后下降。根据表面特性和吸附能力的变化推测,TiO2/ACF催化剂氧化降解甲苯的可能途径是：光生空穴将催化剂表面吸附水氧化成羟基自由基,羟基自由基氧化降解催化剂吸附的甲苯。硝酸处理强度实验和P25负载量实验表明了上述机理的正确性；(3)P25/ACF催化剂催化速率是P25薄膜的4倍,表明ACF对甲苯的富集作用能促进甲苯的光降解。其次,通过水热法合成高催化转化率和强负载牢固度的TiO2/ACF催化剂。利用XRD、SEM和TEM对TiO2/ACF催化剂进行表征,研究水钛摩尔比、硝酸加入量和硫酸加入量的影响,得到：(1)硝酸量增加能促进形成金红石和锐钛矿混晶,但甲苯转化率反而下降。这表明对于TiO2/ACF催化剂,锐钛矿晶型Ti02起主要作用；(2)硫酸量增加促进锐钛矿晶型更完整且颗粒分散性更好,导致其甲苯转化率上升。但硫酸量过大,甲苯转化率因Ti02的颗粒粒径变大和分散性变差而降低；(3)水钛摩尔比下降有利于形成完整的锐钛矿型Ti02,提高光催化剂性能；(4)P25/ACF的甲苯转化率稍优于自制TiO2/ACF,但自制TiO2/ACF催化剂负载牢固程度优于P25/ACF,更适合于光催化组件的应用。最后,通过朗格缪尔吸附理论、舱体物料衡算和光催化动力学方程,建立起3m3环境舱内甲苯动态吸附和降解模型。发现：(1)在光催化组件运转初期,主要通过ACF的吸附作用快速降低环境中的毒害成分浓度,随着时间延长,光催化作用逐渐显现；(2)在光催化组件设计中,必须根据使用环境,合理配置光催化剂和吸附剂的比例。
【作者】章冬冬；
【导师】蒋新；
【作者基本信息】浙江大学，化学工程，2013，硕士
【关键词】硝酸处理ACF；水热制备TiO2；光催化；甲苯；

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