导电剂/活性炭复合电极制备及不对称电容器脱盐研究

【摘要】电容去离子技术,因其能耗低、水回收率高、电极再生简单和无二次污染等特点,是一项具有发展前景的海水、苦咸水淡化技术。但脱盐的电流效率和脱盐吸附量低仍是制约其发展的主要因素。本论文选择化学修饰石墨烯或ZnO为导电剂与活性炭共混,制备不同的导电添加剂／活性炭复合电极并研究了复合电极性能。进一步组装不对称电容器,以改善电极内部微环境,根据掺杂材料表面Zeta电势不同,解决脱盐过程中反离子效应造成的电流效率低、脱盐量低等问题,且掺杂材料导电性优异,可降低电极内阻。本论文主要研究结果如下：1、在还原剂NaBH4存在条件下,采用对氨基苯磺酸重氮盐与氧化石墨(GO)反应,制备磺化石墨烯。傅里叶变换红外光谱(FTIR)证明磺酸基团在石墨烯表面的成功接枝。扫描电子显微镜(SEM)研究了磺化石墨烯表面形貌。以GP-S03H为添加剂,制备磺化石墨烯/活性炭(GP-S03H/AC)复合电极。循环伏安(CV)及阻抗分析(EIS)证明了该复合电极的电容特性及导电性有明显改善。并以AC电极为对电极,组装不对称电容器(GP-S03H/AC丨AC),研究了该不对称电容器的电化学脱盐性能。不对称电容器中由于电极内磺酸基团的存在,电流效率大大提高,电容器的电流效率可达88.2%,单个循环脱盐量达10.87mg/g,相比AC丨AC对称电容器,脱盐量提高2.4倍。2、以3-氨丙基三乙氧基硅烷(AMPTS)修饰GO,并经还原合成胺化石墨烯。FTIR和能量色散型X射线光谱分析(EDX)证明了氨基基团的成功接枝。以GP-NH2为添加剂,制备胺化石墨烯/活性炭(GP-NH2/AC)复合电极.CV和EIS证明该复合电极具有良好的电容特性和导电性。并以GP-NH2/AC为正极,AC电极为对电极,组装不对称电容器(GP-NH2/AC|AC),研究了不对称电容器的脱盐性能。试验表明GP-NH2/AC|AC单个循环脱盐量为7.63mg/g,相比AC|AC对称电容器(4.5mg/g)提高了1.7倍,电流效率可达77.63%。以GP-NH2/AC为正极,GP-SO3H/AC为负极,组装正负两极均含有带电荷石墨烯的不对称电容器(GP-NH2/AC丨GP-SO3H/AC),结果发现,GP-NH2/AC丨GP-SO3H/AC不对称电容器的平均单循环脱盐量可达10.58mg/g,相比脱盐性能较好的GP-SO3H丨AC电容器,容量相当,但单循环的充放电时间缩短了1/3,电极吸脱附可逆性更好,脱盐速率更快,电流效率增加到92.79%；证明正负极的修饰,可同时改善正负极的选择性,减小反离子效应,进一步提高电容器的电流效率。经过一周的循环脱盐测试,GP-NH2/AC丨GP-SO3H/AC脱盐量只下降了15%。3、以氧化锌纳米粒子为添加剂,制备氧化锌/活性炭复合电极。SEM证明ZnO在AC中均匀分散。且对比两种粒径(ZnO-50,ZnO-200)的ZnO/AC电极的脱盐性能,证明当掺杂ZnO粒径为150～200nm时,所得ZnO/AC电极表面更平整,ZnO/AC丨AC电容器脱盐速率更快。并以AC电极为对极,组装ZnO/AC丨AC电容器,分别研究了Zn0/AC为正极(–ZnO/AC丨AC)和负极(-ZnO/AC丨AC)时两种不同电容器的脱盐性能。对比发现-ZnO/AC丨AC电容器的脱盐量及稳定性明显优于–ZnO/AC丨AC.-ZnO/AC丨AC不对称电容器的平均单循环脱盐量为9.35mg/g,平均电流效率为80.53%,相比AC|AC对称电容器,脱盐量和电流效率提高了2倍。而+ZnO/AC丨AC不稳定,几个循环后的脱盐量和AC|AC对称电容器的相当,不能改善脱盐效果。进一步通过ZnO纳米粒子的表面Zeta电势分析、电极极化及电极的长期稳定性测试等解释了ZnO作为正极失效的原因,证明了作为负极掺杂剂的可行性和有效性。同时电容器脱盐过程中电极极化现象的首次研究,为电极材料的选择和应用提供非常重要的理论基础。
【作者】卢淼；
【导师】刘建允；刘珍；
【作者基本信息】东华大学，环境工程（专业学位），2014，硕士
【关键词】磺化石墨烯；胺化石墨烯；氧化锌；导电剂/活性炭复合电极；不对称电容器；脱盐；

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