磁阻挫及近藤半导体体系的缪子自旋弛豫研究
【摘要】缪子自旋弛豫法(muonspinrelaxation,μSR)是利用加速器产生的缪子,以其作为探测工具射入材料中,从而得到有关材料磁性质的一种重要手段。与其它的探测手段如核磁共振、中子散射实验相比,其具有的优势有：i)对局域磁场非常敏感,可以探测到低至约0.1G的磁场,因此可以探测到甚至来自核磁矩的局域磁场；ii)产生的缪子自旋是100%极化的,不需要外加磁场即可实现,因此不会因为外加磁场而对原有的材料造成影响；iii)与某些NMR核素相比,缪子的自旋为1/2,因此不会与电四极矩发生相互作用,简化了分析过程；iv)μSR属于局域探测技术,因此能够很容易地看到材料中是否存在相分离,并且能够给出各个相的比例。利用μSR方法的这些特点,我们研究了几个当前热门体系的磁性,一个是烧绿石结构的铱酸盐Nd2Ir2O7,另一个是具有集体顺磁行为的Nd2Ti2o7,以及具有奇异磁有序的Kondo半导体CeT2Al10(T=Ru,Os)。I)我们利用pSR确定了Nd2Ir2O7在金属-绝缘体转变附近形成了磁有序,表明两者之间具有密切的联系。同时表明了Ir4+离子的磁矩随着金属-绝缘体转变温度的下降而降低。R2Ir2O7(R=稀土元素)为烧绿石立方结构,具有几何阻挫。其中的Ir4+离子具有5d5电子构型。由于5d电子比3d电子更具延展性,因此一般认为应该表现为金属行为,然而电阻测量显示大部分R2Ir2O7在高温时表现为半导体或半金属行为,而在温度TMI以下电阻急剧上升,表现为绝缘体行为,出现了金属-绝缘体转变(MIT)。伴随着MIT人们还观察到了磁化率出现了异常,有可能形成磁有序。由于没有观察到热滞现象,因此认为是连续相变过程。MIT与磁有序之间的关系是我们研究的出发点。我们选择在离子半径-温度相图上靠近金属-绝缘体边缘的Nd2Ir2O7作为研究对象,因为根据理论计算的结果,在靠近两相边界的地方有可能出现新奇的拓扑半金属相,而磁有序的存在是出现拓扑半金属相的必要条件。我们在TMI附近观察到了缪子自旋进动,强烈地支持磁有序的发生,并且进动频率与转变温度具有某种标度关系,即对于TMI高的R2Ir207,进动频率比较快,而TM1比较低的,则进动频率比较慢,表明内磁场的大小与转变温度有关。而内磁场来自于有序化的Ir4+磁矩,因此TMI比较低的R2Ir207,Ir4+的磁矩变小。我们发现磁转变与MIT几乎在同一温度范围内产生,因此两者具有密切的联系。综合我们的结果,我们认为有可能由于Ir4+本身具有的较强的自旋轨道耦合以及其特殊的all-in/all-out的磁结构导致了MIT,即由于磁有序使得导带与价带分别往上及往下移动,从而出现能隙,这可以理解为Lifshitz转变。我们同时发现内场在20K以下趋于饱和后在9K以下又继续升高,表明Nd3+的磁矩在9K以下同时进入了有序态,这一结果与之前的中子散射实验结果符合得很好。Ⅱ)Nd2Ti207(NTO)虽然与钛酸盐具有相同的化学式A2Ti207,但其结构属于单斜晶系,而并非立方的烧绿石结构,因此不具有几何阻挫。然而我们的μSR测量结果发现NTO的很多性质却与几何阻挫材料很相似,有可能为我们理解集体顺磁行为提供一些新的认识。我们之前的磁化率测量表明其具有很大的阻挫指数,约为70。从我们的缪子自旋弛豫测量结果看,首先缪子自旋弛豫速率在10K以下表现出不随温度变化的关系。类似的结果已经在很多阻挫材料中被发现,如自旋冰态的Dy2Ti2O7,自旋液体态的Tb2Ti207,磁有序态的Tb2Sn207和Gd2Ti2O7,以及类kagome结构的水钒铜矿化合物。由于NTO不具有阻挫,因此我们猜测有可能是由于Nd3+中比较大的自旋关联作用使得在低温出现了足够多的低能激发,从而导致了缪子自旋弛豫速率在10K以下的温度依赖关系。另一方面,我们得到一个很重要的发现,即在顺磁态,缪子自旋弛豫速率随着外加纵向磁场的增加而增大。这与一般预期的缪子自旋极化度将在外加纵向磁场下得到恢复不一致。而这一结果直接导致我们的推断,即在缪子Larmor频率所对应的谱密度在顺磁态下由于磁场的作用得到了增强。这一结果表明谱密度在顺磁态不随磁场而变化的假设不一定成立。Ⅲ)我们在电子掺杂的近藤半导体Ce(Ru1-xRhx)2Al10(x=0,0.03,0.05,0.10)上的μSR测量显示,内场发生了剧烈的变化。结合磁偶极场计算,表明磁结构有可能发生了变化,即未掺杂样品中的磁结构是不稳定的。Kondo半导体CeT2Al10(T=Ru,Os)由于其奇异的磁有序最近引起了人们的广泛兴趣,其奇异性主要包括：ⅰ)转变温度T0～30K,而最近邻的Ce离子之间的距离约为5A,一般情况下T0低于2K；ⅱ)易磁化轴为a轴,而中子散射实验确定的Ce磁矩沿c向排列；ⅲ)对应于T=Ru和Os的T0分别为27和29K,而中子散射实验确定的Ce磁矩分别为0.42和0.34μB/Ce;ⅳ)对T=Ru施加压力后,T0先升高,在约2GPa达到最大值后降低,最后在4GPa左右出现类似一级相变的过程,T0降为0；这些反常的磁性质不能用一般的交换作用解释,因此其中的导电电子与f电子之间的杂化(c-f杂化)必然起到了重要的作用。我们采用在Ru位进行Rh掺杂[Ce(Ru1-xRhx)2Alio,x=0,0.03,0.05,0.10]的方法对其进行了研究。由于Rh比Ru多了一个d电子,因此可以认为是电子掺杂。我们发现内场随着少量的掺杂即发生了剧烈的变化：i)在x=0的样品中发现了两个进动频率,对应的内场表示为Hsmall和Hlarge,而在x=0.05和0.10的样品中只有一个出现；ii)Hlasge在x=0的样品中约为180G,而掺杂的样品在最低温约为800G；iii)Hlarge在x=0样品中遵循平均场行为,而在掺杂样品中则严重偏离平均场行为。根据这些结果,并结合简单的磁偶极场计算表明,在掺杂的样品当中Ce的磁矩由原来的沿c轴方向转到了α轴方向,与磁化率的结果一致。而临界的掺杂浓度大约为3%,因此我们认为在未掺杂的样品当中的磁结构是不稳定的,其中的c-f杂化强度应该位于临界值附近,因此通过少量的掺杂即可对其进行有效的调控,从而出现不同的磁基态。另外,结合之前有关NMR,中子散射,热电势和μSR的结果,我们推断在未掺杂样品中Hsmall表现出的非平均场行为与缪子和导电电子之间的超精细作用有关,可以归结于导电电子在缪子位置所产生的Fermi-contact场。而对于掺杂样品中的Hlarge的非平均场行为,我们还没有明确的定论,将来的中子散射实验将会对此有所启发。
【作者】郭汉杰；
【导师】许祝安；IsaoWatanabe；
【作者基本信息】浙江大学，凝聚态物理，2014，博士
【关键词】烧绿石铱酸盐；自旋-轨道耦合；金属-绝缘体转变；莫特绝缘体；近藤半导体；重费米子；缪子自旋弛豫；
【参考文献】
[1]肖思智.海南省离岸金融业务发展研究[D].海南大学,金融学,2014,硕士.
[2]樊晓斌张昱马浩剑.事业看英才英才看机制[N].常州日报,2013-09-10A01.
[3]张琴.看九龙工业如何重振雄风[N].重庆日报,2015-01-14007.
[4]谷清慧.溶胶凝胶法制备二氧化锡气敏薄膜[D].华中科技大学,集成电路工程,2013,硕士.
[5]赵信毅.曲轴箱体金属型低压铸造过程数值模拟及工艺研究[D].哈尔滨工业大学,材料加工工程,2013,硕士.
[6]黄梅.企业合并价差问题研究[D].清华大学,会计学,2003,硕士.
[7]冯罡.企业整合管理能力评价和提升[D].沈阳工业大学,企业管理,2003,硕士.
[8]李永霞.三株药食两用真菌的次级代谢产物研究[D].苏州大学,药物化学,2013,硕士.
[9]郭倩.青年马克思法哲学二元性探索[D].西南政法大学,马克思主义哲学,2012,硕士.
[10]代汝俊.儿童过敏性紫癜与食物不耐受的相关性研究及意义[D].河北医科大学,儿科学,2013,硕士.
[11]姚鹏.重力沉降和终端过滤的统一性研究[D].天津大学,化工过程机械,2004,硕士.
[12]崔榕.去泛素化水解酶Usp28的结构与功能研究[D].南昌大学,药学,2014,硕士.
[13]陈宗海,文锋.基于复杂过程简化模型的DHP学习控制[J].控制与决策,2006,10:1087-1091.
[14]谷伟阳.山东省生产性服务业集聚及对制造业作用的实证研究[D].河北经贸大学,区域经济学,2014,硕士.
[15]国九英,周兴元.F-K域等道距道内插[J].石油地球物理勘探,1996,02:211-218+308.
[16]金凤官.2010年诺贝尔物理学奖相关知识探究[J].数理化学习(高中版),2010,23:37-39.
[17]高寒阳.中小企业家情绪智力、领导风格与绩效之间的关系研究[D].浙江大学,2006.
[18]王建.中国重汽集团新疆商车项目可行性分析[D].内蒙古大学,工商管理,2013,硕士.
[19]马骁.基于ADAMS/CAR的公路减速设施对车辆平顺性影响的研究[D].长安大学,车辆工程（专业学位）,2013,硕士.
[20]陈志伟.基于微造型和涂层的采棉机摘锭—套筒性能改性研究[D].重庆大学,车辆工程,2014,硕士.
[21]李建伟.基于硝化法的典型选矿废水成分毒性研究[D].合肥工业大学,环境工程,2014,硕士.
[22]王为.印光与太虚的净土思想比较研究[D].西南大学,宗教学,2013,硕士.
[23]何文斌,曾攀,林峰,颜永年,张磊.钢丝缠绕重型模锻液压机坎合结构的疲劳和寿命预测[J].ChineseJournalofMechanicalEngineering.
[24]小溪.数据仓库[J].国土资源信息化,2004,03:48.
[25]王竞敏.河套学院成人高等教育学籍学历管理系统[D].内蒙古大学,控制工程,2014,硕士.
[26]张太辉.四足机器人单腿控制算法研究[D].国防科学技术大学,控制科学与工程,2012,硕士.
[27]杨庆林.F公司CTO订单管理信息化研究[D].西南交通大学,工商管理（专业学位）,2013,硕士.
[28]卢金秋,叶枫.基于BP神经网络的海关企业风险评估研究与应用[J].计算机应用,2005,S1:333-335+338.
[29]张杰.蜡梅（Chimonanthus praecox（L.）Link）异戊烯基焦磷酸异构酶基因CpIPI的克隆及功能初步分析[D].西南大学,园艺学,2013,硕士.
[30]杨秀.PDM系统在电子制造业中的设计及应用[D].西安电子科技大学,电子与通信工程,2011,硕士.
[31]林宇洲.新型横向磁通永磁电机虚拟样机技术探讨[D].华中科技大学,电气工程,2013,硕士.
[32]赵明玉.美国媒体报道上海世博会的态度分析[D].福建师范大学,英语语言文学,2012,硕士.
[33]龙霞.三维编织（方型）异型结构件计算机辅助设计（CAD）系统[D].天津工业大学,计算机应用技术,2004,硕士.
[34]朱文彪,孙增圻,陈伟基.基于过程输入输出变化关系的模糊建模方法[J].控制与决策,2001,03:273-276.
[35]任薪宇.西部基层职务犯罪案件的防范与控制[D].西南政法大学,法律（专业学位）,2012,硕士.
[36]李胜杰.水泥企业碳排放计量方法研究与系统开发[D].北京信息科技大学,管理科学与工程,2013,硕士.
[37]肖桂华.吴朝晖——提升高校创新和产学研合作水平[J].中国科技产业,2014,02:55.
[38]董秋艳.基于PMAC的超精密磨床动态特性分析及定位误差补偿研究[D].哈尔滨工业大学,机械制造及其自动化,2013,硕士.
[39]徐永江.俯冲带高压—超高压变质作用中的元素活动性[D].西北大学,矿物学、岩石学、矿床学,2014,硕士.
[40]范舒.吐鲁番本玄应《一切经音义》研究[D].浙江大学,中国古典文献学,2012,硕士.
[41]金晶.K公司产品定价方法分析案例分析[D].华东理工大学,工商管理（专业学位）,2013,硕士.
[42]任卫红.基于LabVIEW和支持向量机的柴油机故障诊断研究[D].中北大学,动力工程,2014,硕士.
[43]江全元,黄志光.基于功率—电流混合潮流约束的内点法最优潮流[J].电力系统自动化,2009,12:32-37.
[44]李荣绪.基于SolidWorks的升降杆的快速设计研究[D].东北大学,机械制造及其自动化,2009,硕士.
[45]张立志.农村高中地理与经济社会协调发展关系研究[D].河北师范大学,学科教学,2014,硕士.
[46]刘正凡,蔡晨晓,段文勇,邹云.不确定切换时滞非线性系统状态切换的指数稳定性[J].控制与决策.
[47]罗雯.金刚石颗粒表面镀覆碳化钛包覆层的研究[D].广东工业大学,材料加工工程,2013,硕士.
[48]王一竹.城镇“单独夫妻”再生育意愿研究[D].吉林大学,社会医学与卫生事业管理,2014,硕士.
[49]耿慧慧.石墨烯复合Co_3O_4及类石墨烯结构MoS_2超级电容性质的研究[D].哈尔滨工业大学,2012.
[50]泮海苹.善治理论视角下社会组织的发展及其困境研究[D].浙江工商大学,行政管理,2014,硕士.
