席夫碱基晶态有机多孔结构的构筑及应用研究

【摘要】晶态有机多孔结构因具有规整的孔道结构、大的比表面积、易于功能化等优点而被广泛应用于气体储存、多相催化、光电器件等领域。定向设计合成功能化晶态有机多孔结构及其应用是该领域的热点研究方向之-本论文的主要研究内容是通过设计功能化的单体,采用席夫碱的形成反应来构筑晶态有机多孔结构,并实现这些晶态结构的应用。采用—锅法的合成策略,我们实现的工作如下：一、以双羟基功能化的2,3-dihydroxyterephthalaldehyde和平面结构的1,3,5-tris(4-aminophenyl)benzene为砌块,采用席夫碱的形成反应在溶剂热的条件下合成了晶态的共价有机框架结构(COF-OH)。COF-OH材料是具有二维六方结构的晶态材料,其BET比表面积为864m2/g。利用双羟基功能基团,我们将Cu(OAc)2-H2O负载到该晶态材料中,并实现了该材料的催化应用。结果表明COF-OH材料配合金属后在催化Henry反应中呈现出很好的催化活性。二、以含偶氮苯分子的单体为功能性砌块,采用席夫碱的形成反应合成了偶氮苯基团功能化的COF结构(COF-Azo)。COF-Azo具有规整的二维结构,其BET比表面积为47m2/g。利用偶氮苯结构在光照下的可逆N=N键顺反异构的变化,作者尝试了该材料在光照条件下的动态响应性。三、以手性降冰片二胺为功能性砌块,采用席夫碱的形成反应成功地合成了零维的手性大环结构,该大环结构在一定的条件下堆积形成有序的晶态结构。我们对大环结构的形成机理进行详细的研究,并尝试了该大环结构在分子识别上的应用。而且该手性席夫碱基大环结构还可以通过还原得到C-N键连接的稳定的大环结构。
【作者】李福崇；
【导师】王为；
【作者基本信息】兰州大学，有机化学，2014，硕士
【关键词】动态共价化学；席夫碱化学；共价有机框架材料；晶型结构；大环分子；

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