水泥窑共处置过程中重金属在不同温度带的迁移与形态

【摘要】为了探索水泥窑共处置危险废物过程中重金属流向分布和存在形态，研究了不同煅烧温度条件下Cr、As、Pb在熟料、颗粒物和尾气中的残留率及三种重金属在煅烧熟料中的化学形态和提取形态。将Na2CrO4、NaAsO2、PbO加入生料中模拟含Cr、As、Pb入窑物料，设定900℃、1000℃、1100℃、1200℃、1300℃、1450℃六个温度条件，将含重金属生料在不同温度条件下进行煅烧，模拟废物在水泥窑共处置废物过程中不同温度带的煅烧过程。消解煅烧样品分析Cr、As、Pb在不同温度下的残留率，同时检测尾气吸收液中重金属的含量，以分析其迁移规律。利用X射线吸收近边结构光谱（XANES）技术和X射线衍射（XRD）技术分析煅烧样品中三种重金属的化学形态，并通过修正的Tessier连续提取方法分析三种重金属的提取形态。结果表明：在1200℃条件下，Cr在挥发颗粒物的分布量最大，所占比例为32.79%；在900℃和1450℃条件下，Cr在尾气中的分布量最大，所占比例为0.24%；1100℃条件下，Cr的残留率较高，为73.7%。在900℃条件下,As在熟料中的残留率最大，所占比例为97%，其他温度段稳定在81%～83%之间；在1450℃条件下，尾气中As的含量达到最大值，所占比例为0.0023%。Pb在熟料中的残留率随着温度升高而逐渐减少，挥发颗粒物中的含量呈现相反的趋势；尾气中Pb的含量随着温度的升高逐渐增加。窑尾烟室气体温度为1050～1100℃，因此从窑尾烟室添加含铬、砷废物可以减少水泥窑共处置废物过程中Cr的逸放，含铅废物应该严格控制入窑量。六个温度条件下，所有煅烧样品中Cr主要以CrO3、Cr2O3及CaCrO4的形式存在；1100℃～1450℃条件下，熟料中主要矿物逐渐形成，Cr元素会通过离子取代等途径进入到熟料的主要矿物中，并且主要以CrO3和Cr2O3的形式与其他物质结合生成了较为复杂的Ca4Al6O12CrO4、Ca6Al4Cr2O15、Ca5Cr3O12等含Cr物质。900℃条件下煅烧的样品中的As以Ca2As2O7的化学形态存在，1000℃条件下煅烧的样品中可以检测到FeAsO4和Ca3(AsO4)2，1100℃条件下煅烧样品中As主要以Ca3(AsO4)2的化学形态存在；1200℃、1300℃和1450℃条件下煅烧样品中As主要是以Ca5(AsO4)3(OH)的化学形态存在；900℃条件下煅烧样品中可以检测到Pb2O3,1000℃和1100℃条件下煅烧的样品中Pb主要是以Pb6Al2Si6O21的化学形态存在于熟料中，1200℃条件煅烧的样品中可以检测到Ca3PbSiO6。水泥熟料中K2CrO4（或者Na2CrO4）、K2Cr2O4（或者Na2Cr2O4）表现为可交换态。CaCrO4及进入到熟料矿物中的部分CrO3和Cr2O3表现为酸性醋酸钠溶液提取态、酸性盐酸羟胺溶液提取态和酸性双氧水提取态，进入到主要矿物C2S和C3S中的大部分Cr表现为残渣态，残渣态是Cr的主要提取形态。Ca2As2O7微溶于水，溶于稀酸，表现为酸性盐酸羟胺溶液提取态和酸性双氧水提取态，FeAsO4表现为酸性醋酸钠溶液提取态；1200℃～1450℃温度范围内，C2S和C3S固化As的数量逐渐增加，这部分As表现为残渣态。Pb2O3不溶于水，溶于稀酸、碱液，表现为酸性盐酸羟胺溶液提取态。Pb进入到C2S和C3S矿物晶格中形成Pb6Al2Si6O21和Ca3PbSiO6，表现为残渣态。1300℃～1450℃范围内的煅烧样品中检测不到Pb。水泥窑共处置废物过程中重金属的迁移为选择合适的投加点提供了理论依据，同时，重金属在共处置过程中的存在形态可以作为评估水泥产品后期使用过程中的潜在环境风险的依据。
【作者】范兴广；
【导师】李忠武；黄启飞；
【作者基本信息】湖南大学，环境科学与工程，2014，硕士
【关键词】水泥窑共处置；重金属；迁移；存在形态；

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