三种铁（氢）氧化物对砷酸盐的吸附解吸研究

【摘要】铁（氢）氧化物对砷酸盐的吸附-解吸控制着土壤和水体中砷的形态、迁移和转化。晶质铁（氢）氧化物对砷酸盐的吸附已经有了较为广泛的研究，但铁（氢）氧化物的不同结构类型导致的吸附砷酸盐的差异却探讨较少，尤其是环境中广泛分布的弱晶质铁（氢）氧化物与砷酸盐的表面作用特性和机制方面的研究。本文以针铁矿和赤铁矿为参照，结合X射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）、热重分析（TGA）傅里叶变换红外光谱（FT-IR）和孔径分析等技术方法，对比研究水铁矿吸附砷酸盐的特性，同时探讨小分子有机酸对铁（氢）氧化物表面吸附砷的解吸作用。与针铁矿和赤铁矿相比，水铁矿结晶度更低，结构中含更多吸附水，且具有更大的比表面积（285.3m2·g-1），对砷酸盐的吸附量和吸附速率均高于针铁矿和赤铁矿。三种铁（氢）氧化物对砷酸盐的吸附过程均表现为快速反应和慢速反应阶段，且各阶段均基本符合一级动力学过程。水铁矿在各阶段的吸附速率均最大，比针铁矿和赤铁矿高出约一个数量级，且表现出较为显著的缓慢扩散反应。反应30h之后，三种铁（氢）氧化物对的砷酸盐吸附量依次达到：水铁矿（737.5μmol·g-1）>>针铁矿（90.67μmol·g-1）>赤铁矿（66.49μmol·g-1）；OH-释放量分别为：水铁矿（558.3μmol·g-1）>>针铁矿（61.67μmol·g-1）>赤铁矿（53.33μmol·g-1）。铁（氢）氧化物吸附砷酸盐分为专性吸附和非专性吸附，且专性吸附主要形成双齿双核表面复合物。水铁矿的砷酸盐吸附容量远高于针铁矿和赤铁矿。针铁矿和赤铁矿吸附砷酸盐对Langmuir模型和Freundlich模型均拟合较好。根据Langmuir模型拟合结果，针铁矿和赤铁矿的最大砷酸盐吸附量可分别达到107.5μmol·g-1和92.72μmol·g-1。而水铁矿则更符合Freundlich模型，这与其微孔发达且表面具有更高的不均一性有关。在最大平衡浓度（2.399mmol·L-1）时，水铁矿的砷酸盐吸附量可达到901.7μmol·g-1。柠檬酸溶液对铁（氢）氧化物上吸附的砷酸盐的解吸能力最强，草酸溶液次之，NaCl溶液最差。柠檬酸和草酸溶液对铁（氢）氧化物解吸砷酸盐有明显的诱导效应，可以通过配位交换和诱导配位体溶解促进砷酸盐的解吸，但由于柠檬酸分子中可配位-OH多于草酸，因而其解吸能力强于草酸。柠檬酸和草酸解吸的砷同时包含专性吸附的砷和非专性吸附的砷，而NaCl溶液只能解吸非专性吸附的砷。在三种解吸体系中，水铁矿均具有最大的砷解吸量和最低的砷解吸率，且在柠檬酸和草酸体系中，相对于针铁矿和赤铁矿，水铁矿更易溶解。由于水铁矿巨大的砷吸附容量和环境丰度，水铁矿比针铁矿和赤铁矿对砷的环境地球化学行为起着更为重要的作用。
【作者】杨凯光；
【导师】花修艺；梁大鹏；
【作者基本信息】吉林大学，环境科学，2014，硕士
【关键词】水铁矿；针铁矿；赤铁矿；砷酸盐；吸附；解吸；

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