新型功能聚合物微球的制备、表征及其应用研究

新型功能聚合物微球的制备、表征及其应用研究

作者:师大云端图书馆 时间:2016-01-09 分类:期刊论文 喜欢:4740
师大云端图书馆

【摘要】聚合物微球作为一种新型功能高分子材料,在生物技术、医学工程、化学化工以及电子信息等方面具有巨大的应用价值,因而得到广泛研究。本论文的主要研究目的是开展新型功能聚合物微球的制备方法及其应用。研究工作的基本思路是首先选择合适的沉淀聚合方法制备单分散聚合物微球,然后通过表面修饰进一步功能化,接下来探索聚合物结构组成与其功能的关系,最后研究功能聚合物微球的应用。本论文围绕着功能聚合物微球的制备、表征和应用展开,主要内容和结果如下:1.通过蒸馏沉淀聚合方法,利用自由基反应,由商业化的甲基丙烯酸单体和合成的具有双硫键的N,N’-双(丙烯酰)胱胺交联剂,制备了高亲水性的聚甲基丙烯酸(PMAA)钠米水凝胶微球。光散射(DLS)、透射电镜(TEM)和扫描电镜(SEM)测试表明所得凝胶微球粒径均匀,粒径分布窄,具有高亲水性。浊度实验证实凝胶微球在还原剂存在下可以快速降解,进一步的凝胶渗透色谱(GPC)测试则表明凝胶微球可以降解成低分子量的聚合物链。紫外光谱(UV)测试表明凝胶微球具有较高的载药量和包埋率,而释药实验发现其具有pH/氧化还原氛围双重刺激响应性。更有趣的是对于不同的水溶性还原剂二硫苏糖醇(DTT)和谷胱甘肽(GSH)表现出明显差异性的释药行为。细胞实验验证了凝胶微球良好的控制释药效果,荧光显微镜跟踪观察则证实了它可以快速进入神经胶质瘤细胞并降解释放出药物。此外,我们利用两步沉淀聚合制备了可生物降解的聚合物纳米中空微球:首先合成了不交联的PMAA聚合物微球作为内核,再包一层双硫键交联的聚合物壳层,然后用乙醇快速溶掉内核,制备条件温和。另外,我们还用沉淀聚合法制备了以四氧化三铁磁簇为核、可降解聚合物为壳层的核壳复合聚合物微球。这些尝试有望使凝胶微球进一步功能化。2.通过蒸馏沉淀聚合方法制备了聚N-2-羟丙基甲基丙烯酰胺-co-甲基丙烯酸(PHPMA-co-MAA)钠米凝胶微球,随后合成了氨基化的叶酸分子,并通过酰胺化反应修饰到凝胶微球表面。光散射(DLS)、透射电镜(TEM)测试表明凝胶微球形态均匀,粒径分布窄,亲水性好。凝胶渗透色谱(GPC)测试表明凝胶微球快速降解,并主要由两种低分子量的聚合物单元组成。红外光谱(FTIR)和紫外光谱(UV)测试都证实了叶酸分子成功的键接到凝胶微球表面上。细胞实验证实了HPMA单体的引入使制备的凝胶微球具有更好的生物相容性,叶酸分子的引入使其对于具有丰富叶酸受体的Hela细胞,具有明显的治疗靶向性。此外,对于疏水性药物紫杉醇的研究进一步拓展了凝胶微球作为药物载体的适用范围。我们还用蒸馏沉淀聚合法制备了聚(聚乙二醇甲基丙烯酸酯)-co-甲基丙烯酸(POEGMA-co-MAA)纳米凝胶微球。3.设计制备了聚膦腈微球作为新型非均相催化剂。以DMSO作为反应溶剂,实现了果糖向HMF的高效转化(收率97.2%,0.5小时)。首先合成了不同溶剂、缚酸剂和单体比例的聚膦腈微球,光散射(DLS)、透射电镜(TEM)和扫描电镜(SEM)测试表明微球的粒径均匀,粒径分布窄。催化实验结果表明聚合物微球具有较高的催化活性,且受到单体比例的较大影响。随后,我们在微球表面修饰HCCP、BPS单体或者苯甲酰氯,催化实验结果证实了催化活性位点可能在HCCP单元的P-C1键上。接下来,我们研究了不同单体比例的微球在不同底物浓度下的催化活性,并与均相催化剂盐酸或HCCP单体比较。令人惊奇的是我们发现聚合物微球超越了均相催化剂盐酸或HCCP单体的催化活性。在此基础上我们提出了可能存在一种新的反应机理。此外,我们还制备了具有其它重复单元的聚合物微球,催化结果表明微球的内部化学组成和电子效应影响了其表面催化活性。我们还设计了加入二羟基丙酮或丙三醇的竞争反应,实验结果表明微球表面的P原子和糖的羟基或酮基的O原子之间存在着强烈相互作用。我们还制备了聚合物纳米管,其催化活性表明形态对催化性能的影响较小。在此基础上,我们制备了四氧化三铁磁簇@聚膦腈磁性核壳复合微球,以及聚膦腈@四氧化三铁磁簇@聚膦腈三明治夹心型磁性复合微球,有望作为磁性固体催化剂,更有利于回收利用。
【作者】潘元佳;
【导师】汪长春;
【作者基本信息】复旦大学,高分子化学与物理,2013,博士
【关键词】聚合物微球;蒸馏沉淀聚合;纳米水凝胶;药物载体;聚膦腈微球;非均相催化剂;

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