多金属氧酸盐的合成及催化性能研究

【摘要】多金属氧酸盐(杂多酸盐)作为一种氧化催化剂,已经被广泛应用于各种均相及非均相催化反应中。杂多酸(盐)的优点之一就是其催化性能可通过改变反荷阳离子、杂原子和多原子的方式来调节,但在实际应用中也存在着不可逾越的问题：作为一种均相催化剂,不容易从体系中回收；同时作为一种非均相催化剂,其表面积较小。因此,进行杂多酸(盐)的制备及其催化性能研究具有非常重要的意义。本文在总结国内外研究现状的基础上,研究了一系列改性杂多酸(盐)的酸催化和氧化催化反应性能,主要研究内容及结论包括以下几点.1、通过实验,合成了Keggin型磷钼钒杂多酸盐(MxHyP2Mo15V3O62)催化剂,并通过FT-IR、XRD等手段进行了表征。基于苯甲醛乙二醉的缩醛反应,研究了磷钼钒杂多酸盐(MxHyP2Mo15V3O62)催化剂催化剂的催化性能；当反应条件为苯甲醛0.2mol,乙二醇：苯甲醛=1.6：1,催化剂YH6P2Mo15V3O62用量为0.2g,带水剂为环己烷,反应温度110℃,反应时间120min时,催化剂具有很好的选择性和活性,具有很好的重复使用性能。2、针对催化剂与载体的溶脱问题,以凹凸棒为载体,将杂多酸YH6P2MO15V3O62杂多酸采用浸渍法固载到凹凸棒石及其改性的凹凸棒上。并通过FT-IR、XRD等手段对凹凸棒负载的杂多酸催化剂进行了表征。通过改性,催化剂活性组分高度分散在载体表面。基于苯甲醛乙二醇的缩醛反应,研究了凹凸棒负载的磷钼钒杂多酸盐(MxHyP2Mo15V3O62/PaAPTES)催化剂催化剂的催化性能。反应条件为苯甲醛0.2mol,乙二醇：苯甲醛=1.6：1,带水剂为环己烷12mL,催化剂Nd3P2MO15V3O62/PaAPTES用量为0.2g,反应温度110℃,反应时间120min,催化剂具有很好的选择性和活性,催化剂能重复使用多次。3、以苯甲醛乙二醇的缩醛反应为基础,对磷钼钒杂多酸盐(MxHyP2Mo15V3O62)催化剂及凹凸棒负载的杂多酸催化剂(Nd3P2Mo15V3O62/PaAPTES)的催化性能进行正交试验研究,讨论了催化剂用量、反应温度、反应物初始配比、反应时间、带水剂用量对苯甲醛乙二醇缩醛反应过程的转化率及其效率的影响,同时研究了杂多酸(盐)催化剂的回收利用性能。
【作者】贾俊国；
【导师】李贵贤；
【作者基本信息】兰州理工大学，化学工艺，2014，硕士
【关键词】多金属氧酸盐；催化氧化；改性；苯甲醇；苯甲醛；相转移；

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