基于被动DOAS的上海城区NO_2和气溶胶污染的反演研究

【摘要】地基被动散射光DOAS作为一种光谱遥测方法,能够成功地测量大气平流层、对流层中痕量气体的整层柱密度,是全面监测和评估区域大气污染状况的有效手段。随着机动车的快速增加和能源利用的逐步转变,上海地区大气中气态污染物和颗粒物并存,呈现出复合型污染的特点,大气环境问题不容乐观,成为学界的研究热点之一。本论文通过地基被动DOAS观测,对上海城区N02和气溶胶污染的反演方法展开研究,为了解上海地区大气复合污染特征提供了新的手段。论文详细介绍了多轴DOAS和移动天顶散射光DOAS技术的原理,系统设计、搭建和工作方式；进行多参数的大气质量因子模拟敏感性分析；探索气溶胶光学性质、污染类型和边界层高度等反演方法,并将相关结果应用于对流层NO2垂直柱密度反演精度的提高；与GOME-2、OMI卫星对流层NO2产品进行比对；利用车载移动DOAS遥测区域NO2、NOx污染物排放量。主要研究内容和结论如下：(1)识别大气质量因子AMF的影响因素,敏感性分析表明观测几何(太阳天顶角、相对方位角、观测俯仰角)、地表反照率、计算波长、边界层气溶胶和痕量气体剖面等参数都会对AMF模拟结果产生影响。由于观测几何由实验测量得到,城市下垫面地表反照率波动也较小,所以气溶胶荷载和N02垂直廓线是AMF模拟的主要影响因素,特别是在计算对流层NO2AMF时,不同的气溶胶参数化方式和荷载使得模拟结果相差巨大。(2)参数化气溶胶消光系数分布,建立多维的气溶胶-O4AMF查算表。根据多轴DOAS观测的各角度O4斜程吸收,基于IDL语言平台实现气溶胶参数的反演算法,得到气溶胶消光系数、边界层高度等返回值；其中边界层高度反演结果与微脉冲激光雷达观测值、NECP-GADS模拟值具有较高的一致性；边界层高度日变化趋势为上午迅速抬升,在11：00-14：00间达到最大并保持稳定,16：00开始再次降低；研究区域夏季的最大边界层高度和边界层日变化幅度均大于其他季节。(3)各种天气条件下,天顶方向的可见波段04和H20斜程吸收均具有很好的相关性。H2ODSCDs与水汽含量密切相关,并与相对湿度、露点表现出很好的一致性；受上海地区气候特征的影响,04和H20吸收的相关性斜率值及其波动在夏季最小。根据04和H20吸收相关性的变化,对不同类型气溶胶污染事件的响应进行分析：发生沙尘污染时,大粒径沙尘粒子增加了光线多次散射,使得散射光光程增大,但由于水汽含量极低,所以H20吸收大大减少,两者相关性斜率会增大；在灰霾污染情况下,水汽含量增大对H2ODSCDs的作用更强于光程增加对两者吸收的影响,所以相关性斜率表现为减小。(4)在对流层N02AMF模拟的参数设定中使用边界层高度反演结果,提高了对流层NO2柱密度反演的准确性。复旦大学观测点的对流层N02VCD明显受机动车等人为排放源影响,日变化表现出早、晚高峰出现高值,中午处于低值；周末日均值低于工作日。通过不同卫星和不同网格大小的横向比对,确定100km、50km空间分别作为GOME-2、OMI的网格,用于与地基观测结果进行对比；对流层NO2VCD地基观测值分别是GOME-2/DLR、OMI/TEMI产品的2.36±1.45、1.60±0.73倍；通过与低污染的背景区域比较,表明卫星网格内污染源强度分布不均,以及地基观测点处于高污染区域是导致地、空对流层NO2VCD差距较大的主要原因；此外,与OMI/TEMI产品的相关系数和绝对值对比结果均要好于与GOME-2产品的对比,所有天气情况、晴天条件下的相关性系数分别达到0.85、0.95。(5)对上海市内环高架和世博园区的移动DOAS绕行观测,移动DOAS技术测得的NO2垂直柱密度与GOME-2卫星、世博园区内传统点式仪器的观测结果均具有很好的相关性。NO2垂直柱密度的时间变化和空间分布特点说明中心城区主要是机动车源,受到人为活动、车流量和机动车运行工况,以及风场条件等影响。基于连续性方程原理,对应用移动DOAS技术估算区域污染物排放量的适用条件进行了定义；通过O4柱密度信息对存云和气溶胶带来多次散射等不利条件进行甄别；估算得到2009年秋季、2010年春季和秋季,内环区域的NO2平均排放量分别为2.1±0.9ton/h、2.8±1.4ton/h和2.7±1.4ton/h:2009年、2010年上海中心城区机动车源NOx的年排放量分别是(2.3±1.0)×104ton、(3.0±1.5)×104ton,以及上海全市的机动车源NOx的年排放量分别为(13.4±5.9)×l04ton、(17.6±8.4)×104ton。
【作者】王珊珊；
【导师】陈立民；
【作者基本信息】复旦大学，环境科学，2012，博士
【关键词】DOAS；对流层NO2；NO_x排放量；O4；气溶胶；边界层高度；

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