膦酸功能化吸附材料的制备及性能研究

【摘要】农业废弃物、碳纳米管、氧化硅等基质表面都含有很多羟基等活性基团，可以接枝具有良好配位能力的有机膦酸，能够结合重金属离子形成金属络合物或螯合物，从而实现废水中重金属离子的去除。基于有机膦酸良好的配位螯合能力，本文分别采用不同的膦酸对荞麦皮、稻子壳、碳纳米管和氧化硅等基质进行膦酸化改性，制备了各种新型的膦酸功能化吸附材料，并对其结构进行FT-IR、SEM、XRD和TG等一系列表征分析，且对膦酸功能化吸附材料的性能进行了系统深入的研究。1.选用60目荞麦皮为基质，制备了膦酸功能化的荞麦皮（60目HEDP-BH），详细探究了改性后材料对金属离子的吸附性能。静态饱和吸附实验表明，改性材料对Au(III)吸附最好；吸附过程是以液膜扩散为基础，符合拟二级动力学反应，属于自发进行的熵增的吸热反应过程；Langmuir等温吸附量可达465.16mg/g（35oC）；对Au(III)的吸附具有优异的选择性和再生性；采用Box-Behnken响应面设计方法得到吸附量的理论预测值为2.92mmol/g。2.以生物质稻子壳为基体，分别制备了二膦酸和三膦酸功能化材料（HEDP-RH和ATMP-RH）。改性前后三种材料对金属离子的静态饱和吸附性能结果表明对Au(III)的吸附效果最佳；吸附过程属于自发进行的熵增的吸热反应过程，符合拟二级动力学模型；Langmuir等温吸附量分别为271.74，430.87和523.56mg/g（35oC）；对Au(III)的吸附具有优异的选择性和再生性；采用Box-Behnken方法对吸附量进行响应面设计，结果表明该模型能够很好的分析和预测吸附过程。3.以含多羟基的多壁碳纳米管为原料，制备多种膦酸功能化材料。静态饱和吸附实验表明经二膦酸改性后材料对Pb(II)吸附较好，经三膦酸改性后的材料对Au(III)吸附较好。因此分别详细探究了HEDP改性后材料对Pb(II)和ATMP改性后的材料对Au(III)的吸附性能，结果表明这两种材料的吸附性能都非常好，其吸附过程主要是基于液膜扩散机理，符合拟二级动力学模型，属于自发进行的吸热反应过程；Langmuir等温吸附量分别是757.58和980.39mg/g（35oC）；且采用Box-Behnken方法进行的响应面实验能很好的预测和分析该吸附过程。4.以对位芳纶PPTA为模板剂制备膦酸功能化氧化硅(ATMP-SG)。其静态饱和吸附性能的测定结果表明改性后材料对Au(III)吸附最好，接着采用Box-Behnken方法对吸附量进行响应面设计，得到最佳反应条件都为：X1=3.5（pH值），X2=5mg（吸附剂质量），X3=1.0926mmol/L（初始金属离子浓度），理论预测吸附量为2.30mmol/g。经3次最优条件重复实验验证，测得实际吸附量分别为2.28±0.07mmol/g，与理论预测值极其接近，说明该模型能够很好的预测和分析ATMP-SG对Au(III)的吸附过程。
【作者】徐明玉；
【导师】殷平；
【作者基本信息】鲁东大学，材料学，2014，硕士
【关键词】农业废弃物；碳纳米管；氧化硅；膦酸功能化；吸附；

【参考文献】
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