基于直流电场和碳—氢复合还原改性的铜渣贫化过程的试验研究

【摘要】铜冶炼过程中通常采用强氧化吹炼工艺，在产生高品位铜锍的同时，也相应的增加了渣中铜的损失。为了提高铜的回收率，炉渣贫化成为火法炼铜流程中必要的工序之一，但现有的电炉强化贫化工艺存在贫化时间长、回收率低、能耗高和SO2排放及回收难度大等缺点。随着能源和环境问题的日益恶化，亟需开发节能、环保和回收率高的铜渣贫化新工艺。本文在结合前人研究的基础上，提出了基于直流电场和碳-氢复合还原改性的铜渣贫化新工艺。围绕直流电场下铜渣贫化和碳氢复合还原改性的技术路线，主要针对以下四个方面开展研究：1)FeOt-SiO2-CaO-Cu2O系熔渣的物理化学性质；2)熔融铜渣的碳-氢复合还原改性；3)熔融铜渣在外加直流电场下的静态贫化；4）直流电场下熔融铜渣贫化的动态热模拟过程。炉渣组分的控制与优化是铜渣贫化过程的重要环节。本文研究了FeOt-SiO2-CaO-Cu2O系熔渣中组分对黏度、电导、密度和表面张力等物化性质的影响，根据熔融铜渣低黏度、低密度、高表面张力和相对高的电导率的原则，确定了适合于铜渣贫化过程的渣系条件。根据FeOt-SiO2-CaO系相图，在此优化区域范围内，其物相组成主要为铁橄榄石和鳞石英。在熔融铜渣的碳-氢气相复合还原改性过程中，还原速率随还原气氛中氢气含量的升高而增大。还原改性过程可以有效地降低熔渣的黏度，从而改善渣中铜和铜锍的沉降条件。随还原的进行，渣中的磁铁矿相逐渐减少，铁橄榄石相逐渐增多，并伴随着少量Fe单质的生成。渣中含铜氧化物在还原改性过程中的物相变化顺序为：CuFe2O4→Cu2O→Cu0。本文对60%CO-5%CH4-35%Ar的混合气体还原熔融铜渣的动力学过程进行了研究，结果表明：在温度范围为(1473~1623)K时，熔融铜渣还原反应为一级反应，反应表观活化能为58.8KJ·mol-1；熔渣气相还原过程的控速环节为铁离子经气-液边界层的扩散过程，并可以通过渗透模型理论对其过程进行描述；对于分散气泡体系，通过量纲分析的方法，推导出渣-气反应过程的总传质系数kd的数学模型，并对模型的适用性进行了验证，得到了较好的拟合效果。铜锍颗粒与熔融铜渣界面间的特性为电毛细作用在铜渣贫化中的应用提供了理论依据。一定方向直流电场的存在可以加速铜或铜锍颗粒在熔渣中的沉降，当电场强度为1.5V·cm-1时，其沉降速率为纯重力沉降的2~3倍。直流电场下，熔渣中铜锍液滴迁移的主要驱动力来源于界面张力梯度，惯性力对其影响不大。对于夹杂微米级铜锍颗粒的熔融铜渣，无论渣中铜锍颗粒组成如何，其在直流电场作用下总是向阴极方向迁移。熔渣在电场作用下存在的电极反应，加速了渣中铜锍颗粒的聚集和沉降以及Fe3O4和CuxO的还原，但同时也会在一定程度上加快熔渣对反应容器的腐蚀。在实验室规模（公斤级）的铜渣贫化热态模拟实验过程中，采用温度为1523K、电场强度为1.5V·cm-1和间歇加料速度为15g·(10min)-1的实验条件，还原改性后铜渣的铜含量经过两段贫化后可降低到0.6wt%以下。虽然试验过程受实验规模的局限，搅拌强度、加料方式以及熔渣流动性等条件远未达到理想状况，但上述实验结果已经超过火法强化贫化工艺的平均水平。总之，本论文对铜渣贫化过程中渣系条件的优化、熔融铜渣的碳-氢复合还原改性和熔融铜渣在直流电场下的行为等铜渣贫化新工艺的关键问题进行了研究，为基于直流电场和碳-氢复合还原改性的铜渣贫化新工艺的开发和应用提供了较为完整的理论依据和实验基础。
【作者】张怀伟；
【导师】洪新；
【作者基本信息】上海大学，钢铁冶金，2014，博士
【关键词】铜渣贫化；电毛细作用；熔渣改性；混合还原；热态模拟；

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