自旋失措材料的多铁性研究

【摘要】自旋失措(阻挫)普遍存在于多种自由度相互竞争的体系中,是凝聚态物理一个长期研究的课题。当一个体系相互竞争作用倾向于各自的特征空间关联时,体系就处于失措状态。通常失措主要由两种因素决定：一种是源于晶格结构与反铁磁序不相容引起的几何失措；另一种源于自旋与近邻自旋间存在多种竞争。最近十年来,令人兴奋的是人们在自旋失措体系中寻找到了一些具有较强磁电耦合的多铁性材料,预示着磁性和铁电性存在本征关联。同时这些奇异性质背后的多种序参量,如自旋、晶格、电荷、轨道的相互竞争和调控,引起了研究者的极大兴趣。一般而言,多铁性材料同时拥有两种以上的铁性,主要是指磁致多铁,即铁电极化来源于螺旋自旋序,或者在某种磁序上加晶格畸变,同时破坏空间和时间反演对称性。本论文关注自旋失措体系中过渡金属磁性化合物的多铁性问题。一方面侧重自旋失措体系Dy2T2O7和FeCr2S4中探索多铁性及其机制；另一方面研究典型多铁性材料Ca3CoMnO6和GdMnO3的铁电性能及与之相关联的多种磁有序竞争。主要内容安排如下：第一章首先从物质基本磁性和几种相互作用出发,概述了自旋失措研究历史、基本概念和几种典型自旋失措体系,如三角晶格、Kagome晶格、烧绿石结构、尖晶石结构。随之详细阐述其中的自旋失措物理和与之关联的磁性相变。在简单提及多铁性的基本概念、发展进程、自旋失措与多铁性的关系之后,具体介绍了几种典型多铁性材料,并阐明这些体系中自旋失措与晶格、电荷、轨道、自旋等自由度的耦合。第二章以多晶样品Dy2Ti2O7为研究对象,系统测试了磁性、比热、介电、铁电、磁电耦合等性质。研究表明,Dy2Ti2O7具有铁电性,表现为高温Tc1-25K源于晶体结构Dy-O四面体畸变的铁电相和低温Tc2-13K源于磁单极子激发诱导的铁电相。通过外加磁场和电场调控磁单极子的方向和分布,进而改变宏观铁电极化,从而表现出多铁性。为了辅助理解Dy2Ti2O7的多铁性,分别从A位磁性离子Dy3+的影响出发,探讨了纯Y2Ti2O7、Gd3+掺杂Dy2Ti2O7和Tb3+掺杂Dy2Ti2O7的相关铁电性,进一步验证了Dy2Ti2O7两个铁电相变的来源。最后通过MonteCarlo方法模拟磁单极子的动态密度分布,估算出Dy2Ti2O7铁电极化与温度关系曲线,得到与实验较为吻合的结果。第三章研究了Ca3CoMnO6体系离子无序对自旋失措和铁电性能的调控。Ca3CoMnO6是典型的线性共线自旋序诱发铁电极化的多铁性材料。对称交换收缩机制是产生铁电性的来源,主要依赖于c方向的Ising自旋↑↑↓↓长程自旋序和Co/Mn离子序。当Co:Mn严格等于1：1时,长程自旋序消失,取而代之的是非公度自旋序。一旦偏离1：l,长程自旋序出现,贡献出宏观铁电极化。实验结果表明,Mn缺失一定程度上调节了链内各种超交换作用,破坏了体系失措程度,使得↑↑↓↓自旋长程序得以重新建立,增强了铁电极化,并使铁电相变温度由常规的16K提升至32K。另外,进一步通过磁性离子Fe掺杂对Mn缺失体系的多铁性进行探索,铁电性也有了进一步改善。因此,通过Co/Mn离子缺失改变体系Ca3CoMnO6的离子无序,是改进其多铁性能的有效途径。第四章系统探索了尖晶石结构中硫属化合物FeCr2S4的磁性、比热、介电、铁电性和磁电耦合等物理性质。FeCr2S4表现出丰富的磁相变,同时自旋、轨道、晶格等自由度互相耦合,是研究各种序参量相互竞争和调控的良好体系。研究表明FeCr2S4具有铁电相和亚铁磁性,并且两种铁序互相耦合。Fe2+和Cr3+在50K形成共线亚铁磁序向非共线圆锥序的转变。随着自旋-轨道耦合增强,在Fe2+的轨道有序态温度T=8.5K进入铁电相。这个顺电到铁电相的转变源于Fe2+和Cr3+离子两套反方向的圆锥序诱导出净的非零铁电性,并在T=6K以下稳定。而同时伴随Fe2+的轨道序出现,Fe2+的JT畸变也进一步贡献宏观铁电性。因此,低温下FeCr2S4体系的宏观极化来源于两方面的贡献。以上现象均表明在FeCr2S4中存在铁电性、轨道序和磁性的耦合效应。第五章集中关注多晶正交钙钛矿结构GdMnO3的铁电性。GdMnO3处于A型反铁磁序(A-AFM)和螺旋序的相边界,而实际体系中由于不可避免的无序或者缺陷,这两个磁有序态可以容易地互相过渡。研究表明GdMnO3对磁场、温度和热释电模式测量的响应是很复杂的。复杂的多铁性行为也反映出GdMnO3多重磁电响应。双轨道双交换模型理论计算和显著的P-H回线表明多晶GdMnO3材料中的无序和缺陷使系统同时伴随有螺旋序和A-AFM序共存,Mn的螺旋序是铁电性的主要来源。而Gd3+-Mn3+的相互作用使得低温下Gd3+的自旋序对Mn的螺旋序形成调制,也贡献铁电性。第六章是对本论文的总结和对下一步工作的展望。
【作者】林林；
【导师】刘俊明；
【作者基本信息】南京大学，凝聚态物理，2014，博士
【关键词】自旋失措；多铁性；自旋冰；磁电耦合；自旋-轨道耦合；Jahn-Teller效应；

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