碳微球表面分子印迹脱硫材料的制备及吸附性能

碳微球表面分子印迹脱硫材料的制备及吸附性能

作者:师大云端图书馆 时间:2015-09-10 分类:期刊论文 喜欢:2983
师大云端图书馆

【摘要】苯并噻吩类硫化物是汽油和柴油中的重要硫化物,由于空间位阻和结构稳定性,传统脱硫技术难以对其进行脱除。分子印迹技术作为一种新型的脱硫技术,能够在不降低辛烷值的同时,有效地脱除油品中的含硫化合物。本文以表面分子印迹技术为基础,以修饰改性后的碳微球(CMSs)和多孔碳微球(P-CMSs)为基质,合成了三种可选择性脱除汽油中苯并噻吩类硫化物的表面分子印迹聚合物(MIP),并对印迹脱硫材料的结构和吸附性能进行了系统考察。具体研究结果如下:(1)CMSs的表面改性。采用化学气相沉积法,以乙炔为碳源,制备得到粒径均一的CMSs。采用浓硫酸和浓硝酸的混酸体系对CMSs进行氧化处理,在其表面引入了羟基等含氧官能团;然后使用硅烷偶联剂p-(氯甲基)苯基三甲氧基硅烷对氧化后的CMSs进行了表面化学改性,并考察了反应时间、偶联剂浓度和反应温度等因素对修饰效果的影响,得到的优化参数为氧化CMSs0.4g、反应温度80℃、反应时间4h、偶联剂浓度为5%;与二乙基二硫代氨基甲酸钠反应后,在CMSs表面引入引发转移终止剂;紫外灯光照条件下,引发功能单体甲基丙烯酸(MAA)在CMSs表面接枝聚合,得到功能化CMSs,并考察了反应时间、单体用量和光照强度对单体接枝效果的影响,得到的优化参数为引发转移终止剂修饰的CMSs0.2g、反应时间3h、单体用量4mmol(0.34mL)、光照距离15cm。(2)CMSs表面二苯并噻吩(DBT)分子印迹聚合物。以功能化CMSs为基质,DBT为模板分子、MAA为功能单体、二甲基丙烯酸乙二醇酯(EDMA)为交联剂,制备CMSs表面DBT分子印迹聚合物(MIP/CMSs),并对其结构与吸附性能进行表征和考察。结果表明:MIP/CMSs对DBT具有较高的吸附容量和良好的选择识别性。在298K下,MIP/CMSs对DBT的最大吸附量为88.83mg/g,明显高于非印迹聚合物(NIP/CMSs,44.52mg/g),吸附平衡时间为3h。吸附过程满足准二级动力学方程和Langmuir-Freundlich等温方程。热力学分析表明,在288-318K范围内,DBT在MIP/CMSs上的吸附是一个自发的、吸热的和熵驱动的过程。再生性能和真实汽油脱硫性能测试表明,所制备的MIP/CMSs具有良好重复使用性,可用于真实油品的深度脱硫。(3)CMSs表面双模板分子印迹聚合物。以功能化CMSs为载体,苯并噻吩(BT)和DBT为双模板分子,MAA为功能单体,EDMA为交联剂,制备得到CMSs表面双模板分子印迹聚合物(D-MIP/CMSs),并对其结构与吸附性能进行表征和考察。吸附结果表明:与非印迹聚合物D-NIP/CMSs相比,D-MIP/CMSs对BT和DBT均具有的较高的吸附容量和选择性,其最大吸附量分别为57.16和67.19mg/g,吸附平衡时间为90min。且吸附过程满足准二级动力学方程和Langmuir-Freundlich等温方程。选择性吸附测试结果表明D-MIP/CMSs对BT和DBT具有良好的特异识别性。再生性能测试结果表明D-MIP/CMSs经重复使用10次后,仍保持良好的吸附性能,吸附量仅下降7.0%(BT)和4.8%(DBT)。真实汽油脱硫性能测试表明所制备的D-MIP/CMSs能够适应真实环境下的吸附脱硫,有望应用于油品的深度脱硫。(4)P-CMSs表面DBT分子印迹聚合物。以葡萄糖为碳源,采用水热碳化法制备得到具有丰富孔结构和含氧官能团的P-CMSs,粒径300-400nm,比表面积607.5m2/g,孔体积0.205cm3/g,平均孔径1.25nm。P-CMSs经过硅烷化改性后作为载体,以DBT为模板分子,MAA为功能单体,EDMA为交联剂,制备得到P-CMSs表面DBT分子印迹聚合物(MIP/P-CMSs)。吸附测试表明:MIP/P-CMSs对DBT的最大吸附量为123.70mg/g,吸附平衡时间为150min。与MIP/CMSs相比,孔结构的引入提高了吸附容量。且吸附过程满足准二级动力学方程和Langmuir-Freundlich等温方程。再生性能和真实汽油脱硫性能测试表明,所制备的MIP/P-CMSs表现出良好的重复使用性和适用性,能够应用于油品的深度脱硫。
【作者】刘伟峰;
【导师】刘旭光;
【作者基本信息】太原理工大学,化学工程与技术,2014,博士
【关键词】碳微球;表面分子印迹;脱硫;吸附;

【参考文献】
[1]方毓奇.军事新闻英译汉:走出模式化的路径[D].福建师范大学,英语笔译(专业学位),2012,硕士.
[2]王建东.滴头水力性能与抗堵塞性能试验研究[D].中国农业大学,农业水土工程,2004,硕士.
[3]郑晓丽.我国上市公司内部控制缺陷披露与公司治理互动研究[D].山东财经大学,会计学,2014,硕士.
[4]韩国政,邱洪泽.面向间隔的电力网络拓扑分析方法[J].电力系统自动化,2006,13:59-63.
[5]问嵩卉.江苏蔬菜国际竞争力问题研究[D].南京农业大学,农村与区域发展,2011,硕士.
[6]郑正龙.聚碳酸酯(PC)表面改性技术研究[D].合肥工业大学,流体机械及工程,2013,硕士.
[7]唐海仕.我国股指期货与股票市场的互动影响及跨市场监管研究[D].中南大学,管理科学与工程,2012,博士.
[8]杨倩,黄宛真,郑遗凡,叶晓丹.激光熔覆H13/TiC复合涂层中TiC的生长机制[J].热加工工艺,2013,04:134-136+140.
[9]邵俊.基于java平台的P2P应用程序的实现[D].武汉大学,2004.
[10]曹霞,孙成权.数字图书馆与知识创新[J].图书与情报,2004,06:90-93.
[11]刘旻.GOD转基因酵母菌的构建及其重组GOD的表达分析[D].兰州理工大学,生物化学与分子生物学,2014,硕士.
[12]彭绪友.基于异常挖掘的网络入侵检测系统研究[D].西安建筑科技大学,2005.
[13]农行赴美学习课题组.美国银行业产品创新启示录[J].农村金融研究,2005,06:27-29.
[14]何兵寿,张会星,魏修成,陈美年.双程声波方程叠前逆时深度偏移的成像条件[J].石油地球物理勘探,2010,02:237-243+320+159-160.
[15]李大宇,米加宁,徐磊.公共政策仿真方法:原理、应用与前景[J].公共管理学报,2011,04:8-20+122-123.
[16]王娜.新型活性饲用微生物添加剂研制及生物活性评价[D].东北林业大学,微生物学,2014,博士.
[17]刘丹.低维超导体结中输运性质的研究[D].东北师范大学,2014.
[18]石利娟.所得税改革对企业投资方向的影响研究[D].山东大学,会计学,2013,硕士.
[19]赵彦如.基于虚拟仪器的鸭梨品质检测计算机视觉系统研究[D].河北农业大学,农业机械化工程,2004,硕士.
[20]金磊.21世纪的城市化发展呼唤城市减灾[J].中外建筑.1999(01)
[21]徐赐军,李爱平,刘雪梅.弹性资源约束的动态调度决策[J].控制与决策,2011,03:332-338+345.
[22]黄荣.知识产权保护对区域经济增长的影响[D].福建农林大学,农村与区域发展,2012,硕士.
[23]龚树立.大豆多肽研究概况及其在运动饮料中的应用[J].食品与发酵工业.2004(06)
[24]魏婉玲.基于反向世代视角的网络购物意向及调节因素研究[D].厦门大学,市场营销学,2014,硕士.
[25]于淑君.城市轨道交通车辆受电弓受流稳定性研究[D].上海工程技术大学,车辆工程,2010,硕士.
[26]魏代增.基于变化灵敏度场进行图像重建方法的研究[D].辽宁大学,测试计量技术及仪器,2012,硕士.
[27]张凯.正史《酷吏传》立传标准研究[D].华中师范大学,史学理论及史学史,2013,硕士.
[28]范红伟,胡乐,黄俊,季磊,郑忠明.沙发检测装置应力及疲劳性能研究[J].轻工机械,2014,04:98-100+104.
[29]周耀.地铁车站结构健康监测研究[D].北京交通大学,2008.
[30]刘娜.预付卡发行中的告知义务研究[D].首都经济贸易大学,法律(专业学位),2014,硕士.
[31]张喆,唐纪琳.一个简单的方法合成高质量Ag/Graphene杂化材料用于表面增强拉曼散射[A].中国化学会.中国化学会第28届学术年会第9分会场摘要集[C].中国化学会:,2012:1.
[32]刘凯.企业员工团队情商与绩效的关系研究[D].鲁东大学,应用心理学,2013,硕士.
[33]于萍.《金匮要略》半夏厚朴汤治疗梅核气的疗效观察[D].广州中医药大学,中医临床基础,2013,硕士.
[34]罗焱.基于WBEM的仪器测试系统的研究与实现[D].华东师范大学,通信与信息系统,2004,硕士.
[35]王洪瑞,陈志旺,李建雄.非线性系统参数自适应直接广义预测控制[J].自动化学报,2007,10:1110-1114.
[36]吴建华.基于频率选择表面结构的太赫兹吸波器的研究与设计[D].南京邮电大学,电磁场与微波技术,2013,硕士.
[37]邱月.不同时间移植骨髓间充质干细胞对大鼠肾缺血再灌注损伤的保护作用[D].复旦大学,外科学,2012,硕士.
[38]孟佩.基于BCL模型的我国商业银行监管有效性研究[D].山东财经大学,金融学,2012,硕士.
[39]付永春.价值工程在坝体堆石料开采中的应用[D].四川大学,水利工程,2003,硕士.
[40]丁海娥.五种药用植物内生真菌的分离纯化及其次生代谢产物生物活性研究[D].兰州理工大学,微生物与生化药学,2014,硕士.
[41]林婷.数学反思性学习的研究与实践[D].福建师范大学,教育,2003,硕士.
[42]江金豹.材料表面的氧化锌纳米材料水热生长及其对力学性能影响[D].哈尔滨工业大学,建筑与土木工程,2013,硕士.
[43]李致.预应力混凝土连续刚构桥施工控制技术应用[D].长安大学,建筑与土木工程(专业学位),2013,硕士.
[44]李凤梧.2010年中国服务业就业结构与城市规模关联研究[D].首都师范大学,人文地理学,2014,硕士.
[45]王道歆.高中四版旅游地理教材结构对比研究[D].广西师范大学,学科教学(专业学位),2013,硕士.
[46]唐艳华.3.0T磁共振成像健康青年人膝关节软骨T2值及厚度的定量分析及运动对膝关节软骨T2值及厚度值的影响研究[D].中国人民解放军医学院,影像医学与核医学,2013,硕士.
[47]张建宇.具有潜在兽用免疫促进活性的胞壁酰二肽聚合物的合成研究[D].江西农业大学,基础兽医,2012,硕士.
[48]刘琢扶.性激素及其受体在鼻咽纤维血管瘤发病机制中的作用[D].复旦大学,耳鼻喉头颈外科,2013,博士.
[49]管倩.大花蕙兰根系诱导原球茎及壮苗技术研究[D].江西农业大学,园林植物与观赏园艺,2012,硕士.
[50]杨刚,赵红,石强.基于移动代理的MIDS研究与设计[J].河北大学学报(自然科学版),2005,04:439-442.

相关推荐
更多