量子点敏化TiO_2纳米管阵列的制备及其光电性能研究

【摘要】Ti02纳米管阵列(TNTAs)在能源、环境、化学传感器等领域被广泛应用,但是Ti02禁带(3-3.2eV)较宽,只对紫外光响应。为了拓展其对光的响应,我们需要采用多种方法对其敏化。其中,量子点(QD)敏化TNTAs,通过调节量子点的组成,大小达到光学性质的可调,TNTAs的管状结构,吸附能力强,比表面积大,更易与量子点结合,形成复合纳米材料,从而实现Ti02的可见光化。对提高光电转换效率和催化活性,具有重要的意义。本文主要采用直流电沉积(DC),循环伏安电沉积(CV)和连续离子层吸附反应(SILAR)制备硫化镉(CdS)量子点(QDs)敏化的TNTAs.十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)作为制备CdSQDs的保护剂,使其形成稳定的胶体溶液。测试结果表明,CTAB表面活性剂能够有效控制QD的大小,CV法能有效地防止纳米粒子聚集,均匀沉积QD到NTAs上。在所研究的方法中,CV法制备的样品光电性能和光催化活性最优,最大的光转换效率可以达到2.81%,约为DC电沉积制得样品光电转换效率的17倍。在模拟太阳光照射下,测试不同样品光催化降解甲基橙的效率,结果表明：CV-CTAB/CdS/TNTAs的有机物降解速率常数是未处理TNTAs降解速率的七倍。此外,进一步讨论了CV-CTAB/CdS/TNTAs的制备机理。在前期研究的基础上,采用超声辅助连续离子层沉积(S-SILAR)的方法,制备CdS硫化铅(PbS)共敏化的TNTAs(TNTAs/CdS/PbS)。实验结果表明：PbS虽可拓展光吸收范围但材料的暗电流较大,稳定性和耐光腐蚀性较差。研究分析,通过改变材料的沉积顺序(TNTAs/PbS/CdS)可有效降低材料的暗电流并提高稳定性。为了全面而准确分析材料的光电性能,我们详细研究了单一量子点敏化和复合量子点共敏化TNTAs的光电性能,从而确定性能最佳样品的制备条件。实验研究表明,单一量子点沉积,CdS的最佳沉积周期为14周期,PbS的最佳沉积周期为5周期。共敏化的实验研究,在较短的沉积周期内TNTAs/PbS(2)/CdS(5)(即PbS沉积2周期,CdS沉积5周期共敏化的TNTAs)可以产生协同效应,由于沉积量较少,PbS与CdS的共敏化使可见光和近红外光得到有效的吸收。同样测试条件下,TNTAs/PbS(2)/CdS(5)光电流密度约为TNTAs/PbS(2)和TNTAs/CdS(5)光电流密度的加和。增加PbS的沉积量,TNTAs/PbS(5)/CdS(5)(即PbS沉积5周期,CdS沉积5周期共敏化的TNTAs)表现出主体效应,即PbS的光吸收能力强,光电性能占主导,CdS主要作为光腐蚀的牺牲材料,提高材料的稳定性。在波长为553nm(△119nm),光强为5.9mW/cm2的白光照射下,TNTAs/PbS(5)/CdS(5)光转化效率可以达到14.4%。在此基础上,增加CdS的沉积量,即TNTAs/PbS(5)/CdS(14),对材料光电流密度的提高几乎没有影响,但起始电压值逐渐增大,最大值可达到-1.3V(vsSCE),可以降低材料的析氢电势,有利于制氢性能的研究。后期研究期望能在降低析氢电势的同时提高光生电子的迁移速度,减少电子和空穴的复合,从而实现光电转化效率的进一步提高。
【作者】张小娇；
【导师】曹献坤；林仕伟；
【作者基本信息】海南大学，材料物理与化学，2014，硕士
【关键词】TiO2纳米管阵列；CdS量子点；PbS量子点；光电性能；光转化效率；

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