氧含量对电荷有序镍酸盐巨介电响应的影响及其改性

【摘要】采用溶胶凝胶法制备得到了电荷有序镍酸盐的粉末,然后通过在空气中烧结及氮气氛退火的方法,获得了含氧量不同的Nd2Ni04+δ及Sm1.5Sro.5NiO4-δ巨介电陶瓷,分别研究了间隙氧及氧空位对Nd2Ni04+δ和Sm1.5Sr0.5NiO4-δ陶瓷巨介电响应的影响。同时尝试通过添加Si02的方法对La1.5Sr0.5NiO4陶瓷进行改性,实验得出如下主要结论：1.经过氮气氛退火后,Nd2NiO4+δ陶瓷中的间隙氧的含量减少了。XRD精修结果表明,陶瓷经过氮气氛退火后,Nd2NiO4+δ的主相有部分由正交相转变为四方相。Nd2NiO4+δ陶瓷退火前后均表现出了巨介电响应,并且在退火后陶瓷的介电谱中观察到了一个低温介电弛豫。通过分析Nd2NiO4+δ陶瓷的介电弛豫,以及晶粒、晶界的电输运行为,我们确认了含间隙氧的电荷有序镍酸盐巨介电响应与小极化子跃迁之间的关系。2.氮气氛退火后,Sm1.5Sr0.5NiO4-δ陶瓷的氧空位会增加,其介电常数低温时会降低,但是高温时会增大,介电损耗则会一直增大。Sm1.5Sr0.5NiO4-δ陶瓷的低温介电弛豫激活能会伴随着氧空位浓度的增大而降低。Sm1.5Sr0.5NiO4-δ陶瓷晶粒的电导源于Ni3+的局域空穴,晶界电导则和氧空位的电离密切相关。退火前Sm1.5Sr0.5NiO4-δ陶瓷的巨介电响应,主要归因于与Ni3+相关联的小极化子跃迁,而退火后Sm1.5Sr0.5NiO4-δ陶瓷的巨介电响应,则和氧空位密切相关。虽然氧空位对介电常数增大有利,但是不利于性能的稳定,特别是高温时,介电常数和介电损耗可能会因过多的氧空位而变成负值。3.制备得到了La1.5Sr0.5NiO4与Si02的复相陶瓷。分析La1.5Sr0.5NiO4单相陶瓷以及La1.5Sr0.5NiO4复相陶瓷的介电性能,发现复相陶瓷的介电常数略有降低,介电损耗会大幅减小,说明改性是成功的。同时,在我们的实验中发现Ni:Si=1.25:1时,陶瓷的性能最佳。此外,La1.5Sr0.5NiO4-SiO2复相陶瓷的交流电导相比La1.5Sr0.5NiO4陶瓷降低了约2个数量级。阻抗分析发现,添加SiO2后,陶瓷的晶粒和晶界激活能均会增加,特别是晶界激活能会有大幅度地增加。
【作者】刘果；
【导师】刘小强；
【作者基本信息】浙江大学，材料学，2014，硕士
【关键词】溶胶凝胶法；巨介电常数；间隙氧；氧空位；改性；

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