微凝胶模板法制备碳酸钙多级结构及其矿化机理研究

【摘要】聚（丙烯酰胺-co-丙烯钠）微凝胶内部含有大量的-NH2与-COO-基团，其化学结构以及空间网络结构与自然界的蛋白质有很大的相似处，其作为有机模板对研究CaCO3的生物矿化及仿生合成具有重要意义。本论文通过反相微乳液自由基聚合制得聚（丙烯酰胺-co-丙烯钠）微凝胶，并在反相乳液体系里进行矿化实验，制备了具有核壳结构的CaCO3纳米粒子，并对其矿化过程进行了研究。以此为基础设计并制得了两种磁载碳酸钙，并研究其对布洛芬的释放行为。其结果归纳总结如下。1.采用反相乳液自由基聚合，制备出丙烯酸钠含量50%的聚（丙烯酰胺-co-丙烯酸钠）微凝胶，在未破乳的条件依次加入反应物，利用无机盐从有机相向水相的扩散，制备出了以方解石为核，球霰石为壳的碳酸钙纳米球。对矿化反应过程的研究表明方解石和球霰石的生长在矿化过程中属于竞争关系。这种竞争关系促使具有梭状方解石核和球霰石壳的核壳结构的形成。此外研究还证实该方解石核是由(001)晶面取向的方解石纳米薄片构成的，而球霰石壳由纳米级的球霰石构成。2.对碳酸钙微球形成机制进行了研究。微凝胶分子链上的–COO-可以与方解石(001)面上的Ca2+通过静电引力实现空间化学匹配与晶格匹配而使其稳定，因而–COO-可以促进方解石的成核与生长；而–NH2与球霰石(001)面上的CO32-通过氢键作用实现空间化学匹配与晶格匹配而使其稳定，所以–NH2可以存进球霰石的成核与生长。通过改变微凝胶中此两种官能团的比例，得到一系列形貌、结构与晶相皆不相同的碳酸钙微球。此研究证实提高–COO-在微凝胶中的比重能够促进方解石的生长；而提高–NH2的比重可以促进球霰石生长。此外通过在微凝胶中加入Mg2+、氨基酸等小分子也可以实现对碳酸钙矿化过程的影响，进而对碳酸钙的形貌与结构产生影响。3．分别采用水热法和化学沉淀法两种不同方法制备的Fe3O4纳米颗粒为磁源分别制备出Fe3O4@CaCO3微球和Fe3O4掺杂碳酸钙微球两种磁载碳酸钙，并对其药物释放行为将进行研究。药物缓释实验证明，两种结构的磁控碳酸钙微球都具有缓释性能，而Fe3O4掺杂碳酸钙微球的药物缓释性能更持久，更稳定。这些磁载碳酸钙纳米颗粒有望在磁靶向药物传输领域中得到广阔应用，对于癌症等疾病的治疗也将具有深远意义。
【作者】杨文涛；
【导师】董文钧；
【作者基本信息】浙江理工大学，高分子化学与物理，2014，硕士
【关键词】微凝胶；碳酸钙；生物矿化；核壳结构；Fe3O4@CaCO3；

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