黄河颗粒态及渤、黄海现代沉积有机质的组成和同位素分布特征及源项解析

【摘要】由于边缘海较高的生产力和有机碳埋藏，其在全球碳循环中占重要的地位，但边缘海受陆-海相互作用及人类活动的影响，加之实际观测相当匮乏，因此，到目前为止我们对边缘海的碳收支还缺乏定量了解，尤其不清楚埋葬在边缘海的陆源有机质来源和埋藏的时空格局，进而影响到对整个海洋的汇量评估。受大河影响的陆架边缘海，河流携带的陆源有机质来源的多样性和时空的可变性使得边缘海沉积陆源有机质来源难以区分。传输和埋藏过程中陆源有机质的不同降解速率会改变其本身组成和化学性质。本论文以黄河-渤、黄海跨系统为研究对象，分析了2011年6月-2013年7月间采集的12个黄河颗粒物和8个渤、黄海表层沉积物中几种具有特异性来源的生物标志物的含量、组成及其δD、δ13C和Δ14C同位素值，探讨了不同来源的生物标志物同位素值时空分布的主要受控因子，并从分子及其13C和14C同位素比值水平上定性且定量地区分有机质的来源，并估算这些有机质进入边缘海沉积物的相对的时间尺度。通过与黄河颗粒有机质组成比例的对比研究，初步分析了现代沉积格局下我国陆-海跨系统输送过程中陆源有机质的迁移、转化规律。黄河颗粒物中POC的δ13C值和14C年龄（4000年~4690年）随时间变化不明显，较老的14C年龄表明黄河以输送老碳为主，其POC中现代水体和植被来源的有机质贡献很小。短链脂肪酸呈现年轻的14C年龄（650年~现代），其14C同位素值受水生源和新鲜植被源共同影响，当河流悬浮颗粒物浓度较低时水生源是短链脂肪酸的主要贡献者。木质素酚类呈现相对年轻的14C年龄（1075年~现代）且季节波动较大，表明木质素酚类14C同位素值反映了表层或有机层土壤中新鲜植被输入信号的影响，而植物树叶蜡质和土壤中丰度较高的三种长链类脂生物标志物显示了较老的14C平均年龄，其中n-C26、28、30脂肪酸（1450年~2180年）和n-C24、26、28脂肪醇14C年龄（1180年~2170年）随季节的变化不明显，说明这类陆源有机质主要以预陈化的土壤有机质形式存在，受存在明显季节更替的新鲜植被的贡献较小；n-C29、31正构烷烃的14C年龄（2670年~7550年）明显偏老于脂肪酸和脂肪醇，呈现明显的季节周期变化，n-C29、31正构烷烃的δ13C、Δ14C随烷烃CPIΣ25~33alkane的同步变化表明正构烷烃中还存在古老化石源的贡献。单体14C同位素证明，黄河颗粒物有机质来源复杂，不同有机质的14C年龄差异较大。大致上可以分为三类：短链脂肪酸指示的水体生物和陆地植物合成的现代有机质贡献，长链脂肪酸指示的预陈化土壤有机质贡献；偶数正构烷烃指示的古老有机质贡献。利用来源特异的生物标志物的δ13C和Δ14C值作为13C、14C同位素耦合三端元模型中各来源有机质的端元值，定量估算得到黄河下游颗粒物中现代有机质（Δ14CM=0‰54‰，现代）的贡献18%±11%，预陈化土壤有机质（Δ14CS=-208‰23‰，1810±230年）贡献50%±13%，古老有机质（Δ14CP=-1000，>20000年）的贡献32%±3%。渤、黄海表层沉积物中δ13C（-21.7‰~-23.1‰）和Δ14C值（-191‰~-435‰）由河口近端向远端不断偏正，表明沉积物有机质中海洋生源贡献随着离河口的距离增加不断增大。短链n-C16脂肪酸在整个渤、黄海表层沉积物中呈现现代和近代年龄，偏正的δ13C值（-25.1‰~-27.4‰）指示主要来源于现代的海洋藻类或细菌贡献，其14C同位素组成的空间分布主要与不同区域海底沉积物水平输送和沉积环境稳定性有关。短链的n-C16、18烷烃的14C年龄都在21500年以上，指示沉积有机质中存在一定程度的古老有机质的贡献。三类长链的陆源类脂生物标志物（n-C26、28、30脂肪酸、n-C27、29、31烷烃、n-C24、26、28脂肪醇）都显示相似的14C年龄空间趋势，平均14C年龄（3800±1730年、4860±1750年、2940±1700年）比河流颗粒物中相应类脂生物标志物的14C年龄明显偏老，说明了黄河携带的陆源有机质在入海埋藏过程中，反应活性较大的年轻陆源有机质在入海沉积过程中大量的被降解。由分子特征分布和单体分子δ13C组成性质分析显示，长链脂肪酸和脂肪醇中存在年轻的海洋源的贡献，尤其是在南黄海中部海洋源贡献影响较明显，而长链烷烃n-C27、29、31烷烃δ13C值呈偏负C3植被源为主信号（-29.9‰~-31.2‰）且空间变化不大，表明沉积物中长链烷烃n-C27、29、31烷烃主要以周转时间较慢、难降解的预陈化陆地土壤源贡献，且无明显的海洋源贡献。利用来源特异的生物标志物δ13C和Δ14C值作为13C、14C同位素耦合三端元模型中现代海源有机质、预陈化土壤有机质和古老有机质的同位素端元值，定量估算得到不同区域海源有机质的贡献为41%~70%，预陈化土壤有机质贡献12%~50%，古老有机质的贡献0%~34%。南黄海中部海源有机质的贡献比例最高（高达70%），黄河口和老黄河口的预陈化土壤有机质贡献比例最高（高达50%），老黄河口北部海域古老有机质的贡献比例最大（高达34%）。研究指出黄河输送的80%有机质是在陆地上埋藏了平均至少1800年的预陈化土壤和化石来源的老碳，而渤、黄海边缘沉积有机质中预陈化和古老有机质的贡献也占了30%~59%。这部分老碳的贡献在海洋中的埋藏对短时间尺度（<100年）现代碳汇影响不大，在海洋碳汇评估时这部分有机质的贡献应予以扣除。
【作者】陶舒琴；
【导师】赵美训；TimothyIanEglinton；
【作者基本信息】中国海洋大学，海洋化学，2014，博士
【关键词】有机质；生物标志物；单体13C；14C同位素；14C年龄；黄河；渤；黄海；

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