高级氧化技术对典型PPCPs降解效果及降解机理的研究

高级氧化技术对典型PPCPs降解效果及降解机理的研究

作者:师大云端图书馆 时间:2015-07-16 分类:文献综述 喜欢:2802
师大云端图书馆

【摘要】PPCPs是医药品和个人护理品(Pharmaceuticalsandpersonalcareproducts)的简称,包括人们在日常生活中广泛使用的多种处方和非处方药品如抗生素、抗肿瘤药、抗焦虑药、抗惊厥药、激素类药、阻滞剂与类交感神经药、消炎药、减肥药等,这些PPCPs在生产和使用过程中大部分以原药或代谢产物的形式排入水环境,具有排放面广、浓度低、成分复杂、生物毒性大、难降解等特点,是一类对水生态环境及人类健康潜在危害较大的新兴微污染物。目前,传统污水处理工艺对PPCPs的去除效果较差。因此,研究开发高效去除PPCPs的新技术,是国内外水处理领域的重要前沿课题。高级氧化技术(Advancedoxidationprocesses,AOPs)是去除污水中难生物降解污染物的有效方法,具有极大的开发潜力和良好的应用前景。本文选择城市污水厂出水中检出率高、危害性大的抗生素类药品磺胺间甲氧基嘧啶(sulfamonomethoxine,SMM)和氧氟沙星(Ofloxacin,OFL)作为目标污染物,系统地研究了UV/Oxone体系处理磺胺间甲氧基嘧啶模拟污水、Fenton和UV/Oxone/Co2+体系处理氧氟沙星模拟污水的性能、工艺条件和反应动力学;通过对降解过程中间产物(transformationproducts,TPs)的分析,重点研究了3种高级氧化技术降解目标污染物的机理,为应用高级氧化技术处理磺胺间甲氧基嘧啶、氧氟沙星实际废水提供了理论依据。论文主要研究内容和成果如下:1.UV/Oxone氧化体系对磺胺间甲氧基嘧啶的降解效果及反应机理的研究。结果表明:UV可以使Oxone产生硫酸根自由基(SO4-),能够高效降解磺胺间甲氧基嘧啶;反应体系在进水SMM浓度为5mgL-1、紫外光全程照射、pH值为中性、温度为20°C、SMM:Oxone=0.0107:1、反应时间为90min的优化条件下,磺胺间甲氧基嘧啶的降解率为96.36%,溶液的TOC去除率为89.01%;降解反应呈假一级动力学反应,表观速率常数为0.038min-1。依据LC-MS检测出的6种中间产物,推测出了UV/Oxone氧化体系降解磺胺间甲氧基嘧啶的路径,表明磺胺间甲氧基嘧啶能够被硫酸根自由基彻底氧化分解为二氧化碳和水。2.Fenton氧化体系对氧氟沙星的降解效果及反应机理的研究。结果表明:反应体系在进水OFL浓度为9mgL-1、,pH=4.0、温度为25°C、[H2O2]=1.5mmolL-1、[Fe2+]=0.03mmolL-1、[H2O2]:[Fe2+]=50:1、反应时间为80min的优化条件下,氧氟沙星的降解率为98.84%,溶液的TOC去除率为73.7%;降解反应呈假一级动力学反应,表观速率常数为0.65min-1。通过对LC-MS检测出的8种中间产物的分析,推测出了Fenton氧化体系降解氧氟沙星的路径;依据红外色谱的检测结果,确定该反应体系中羟基自由基(OH)对氧氟沙星的降解是从脱羧开始;离子色谱检测到反应结束后的溶液中含有氟离子,说明羟基自由基可以将氟从氧氟沙星的分子中剥离出来。3.UV/Oxone/Co2+氧化体系对氧氟沙星的降解效果及反应机理的研究。结果表明:反应体系在进水OFL浓度为9mgL-1、紫外光全程照射、pH=5.0、[Oxone]/[Co2+]为1000:1、[Oxone]=0.6mmolL-1、温度为25℃、反应时间为60min的优化条件下运行,氧氟沙星能够被全部降解,溶液的TOC去除率为87%;降解反应呈一级动力学方程,表观速率常数为0.67min-1。在相同工艺条件下,Oxone/Co2+体系对氧氟沙星的降解率为91.3%,溶液TOC的去除率为65.8%,说明有紫外光照射的UV/Oxone/Co2+体系的氧化能力较Oxone/Co2+体系更强;通过对LC-MS检测出的13种中间产物的分析,推测出了硫酸根自由基降解氧氟沙星的路径。实验发现硫酸根自由基对氧氟沙星的进攻位点受pH值影响较大,中性pH溶液中降解主要进行喹诺酮的脱羧反应,降解哌嗪基多发生在pH=3左右。4.Fenton氧化体系和UV/Oxone/Co2+氧化体系对氧氟沙星降解效果的比较。通过对2种氧化体系降解同浓度氧氟沙星污染物的降解时间,降解效果、降解路径的比较发现:UV/Oxone/Co2+氧化体系的氧化能力比Fenton氧化体系强;硫酸根自由基可以多路径同时降解水样中的氧氟沙星。
【作者】皮运清;
【导师】孙剑辉;
【作者基本信息】河南师范大学,环境科学,2013,博士
【关键词】高级氧化技术;UV/Oxone;Fenton;UV/Oxone/Co2+;氧氟沙星;磺胺间甲氧基嘧啶;降解机理;

【参考文献】
[1]陈文.石油地震勘探震源技术交流会在江苏省邵伯镇举行[J].石油地球物理勘探,1983,02:192.
[2]袁琼.人民法院司法功能研究[D].宁夏大学,法学理论,2014,硕士.
[3]吴雨浓.贵州仡佬族传统村寨景观研究[D].南京农业大学,风景园林,2013,硕士.
[4]庞君龙.黑龙江省农产品物流发展问题与对策研究[D].吉林大学,农业推广,2012,硕士.
[5]曹沸.对话境域下的语文阅读教学[D].杭州师范大学,课程与教学论,2006,硕士.
[6]王丽萍,林思颖,邱飞岳.基于双极偏好占优的阵列天线优化方法[J].计算机科学,2015,01:268-271+296.
[7]张德健.胸部CT检查中两种低辐射剂量技术应用研究[D].山东大学,影像医学与核医学,2013,硕士.
[8]杜博.蛋白—纳米金杂化微结构在药物载体和生物支架材料中的研究[D].北京协和医学院,生物医学工程,2013,博士.
[9]马永慧.车牌识别系统中车牌定位与字符分割的研究[D].中北大学,计算机应用技术,2013,硕士.
[10]成亮.湖南省骨盆创伤数据库研制与多中心流行病学研究[D].中南大学,临床医学,2014,博士.
[11]王玮珏.涉法涉诉信访的困境及其法治改造[D].湖南师范大学,宪法学与行政法学,2013,硕士.
[12]王进军.电液比例负载敏感控制变量柱塞泵技术研究[D].浙江大学,2006.
[13]郭凯.基于CCD传感器的高温熔体表面温度场测量系统的研究[D].杭州电子科技大学,电路与系统,2014,硕士.
[14]张李军.成长记录袋的应用研究[D].湖南师范大学,教育,2004,硕士.
[15]叶荣,陈皓勇,卢润戈.基于微分博弈理论的两区域自动发电控制协调方法[J].电力系统自动化,2013,18:48-54+67.
[16]潘垚.基于外资品牌冲击下的YL集团奶粉业务发展战略研究[D].北京交通大学,工商管理(专业学位),2013,硕士.
[17]杨健.典型电热合金的晶粒尺寸对其电阻率的影响[D].兰州理工大学,材料加工工程,2014,硕士.
[18]陈颖.FeCl_3-HCl体系除锈循环系统的再生利用研究[D].东北大学,材料工程,2011,硕士.
[19]周军强.校本管理组织视角探析[D].浙江师范大学,教育经济与管理,2004,硕士.
[20]张萍.一念之差现象的心理学研究[D].曲阜师范大学,应用心理学,2013,硕士.
[21]菅利荣,刘思峰.面向集合论的灰度定义及灰色粗糙集模型建立[J].控制与决策,2013,05:721-725.
[22]冷健.国家适度干预原则研究[D].首都经济贸易大学,经济法学,2013,硕士.
[23]敖翔,李育敏,郭成峰,周振江,计建炳.旋转床内动密封漏气对旋转床传质性能影响的研究[J].化工时刊,2013,03:17-20.
[24]李世辉.赝科学提法的要害是混淆提出假说[J].科学对社会的影响.2002(03)
[25]水玉凤.初中数学活动课的实践研究[D].华中师范大学,学科教学,2013,硕士.
[26]吴有坤.我国创业板IPO市场审计师选择行为研究[D].杭州电子科技大学,会计学,2014,硕士.
[27]隋晓东.益肾助孕方治疗肾阳虚型排卵障碍性不孕的临床观察[D].黑龙江中医药大学,中医妇科学(专业学位),2013,硕士.
[28]费菲.惟愿齐心奋斗,擦出交叉创新的火花——著名神经生物学家、浙江大学医学院院长段树民院士专访[J].中国医药科学,2014,01:1-3.
[29]韩斌.基于数据挖掘的信息融合理论和应用[D].浙江大学,2002.
[30]张晓丽.油菜籽中酚类物质提取纯化及其活性功能研究[D].南京农业大学,食品工程,2012,硕士.
[31]渠开山.富阳地区稻田杂草及抗除草剂水稻99-1bar基因漂移评价研究[D].中国农业科学院,农药学,2004,硕士.
[32]冷勇.上颌骨缺损赝复体修复固位形式初探[D].大连医科大学,口腔临床医学,2012,硕士.
[33]尚蕊.高校专业结构设置及调整对策研究[D].山西财经大学,教育经济与管理,2013,硕士.
[34]张文冉.家族参与对企业社会责任的影响机制[D].浙江大学,创业管理,2012,硕士.
[35]汤恺.复合地基中现浇X形单桩特性研究[D].广东工业大学,岩土工程,2014,硕士.
[36]关新平,林志云,段广仁.基于观测器的不确定时滞系统的鲁棒控制[J].控制与决策,1999,06:716-720.
[37]胡晓潘.裕固族、汉族人群龋病易感性与碳酸酐酶-Ⅵ基因多态性的关联研究[D].兰州大学,口腔临床医学,2013,硕士.
[38]宋春雨.基于移动终端的增强现实装配技术[D].广东工业大学,机械电子工程,2014,硕士.
[39]吴靖.论塔可夫斯基电影的时间性[D].东北师范大学,广播电视艺术学,2012,硕士.
[40]卢志英.包商银行个人金融业务发展战略研究[D].内蒙古大学,工商管理,2013,硕士.
[41]马琳.文化创意产业与旅游产业融合发展研究[D].云南财经大学,旅游管理,2014,硕士.
[42]马保离,宗光华,霍伟.非完整链式系统的路径规划——多项式拟合法[J].自动化学报,1999,05:662-666.
[43]吕步麟.怡红院里咏婵娟[J].名作欣赏.2006(23)
[44]曾凌青.超声造影对乳腺癌及乳腺炎引起的腋窝淋巴结増大的鉴别诊断价值[D].川北医学院,医学影像学与核医学,2013,硕士.
[45]任刚.微波与射频消融松质骨的实验研究[D].中国人民解放军医学院,外科学,2013,硕士.
[46]郝春勉.石家庄市重点高中学生学习倦怠现状及干预研究[D].河北师范大学,教育学原理,2012,硕士.
[47]陈书娴.农产品质量安全的源头控制研究[D].苏州大学,农业经济管理,2014,硕士.
[48]汪蓓蕾.金融集聚与经济增长关系的研究[D].湖南科技大学,应用经济学,2013,硕士.
[49]康华靖,陶月良,权伟,王伟,欧阳竹.植物光合CO_2响应模型对光下(暗)呼吸速率拟合的探讨[J].植物生态学报,2014,12:1356-1363.
[50]商淑仙,刘昕宇,程汉明.18″弧齿铣刀盘在MB6745A磨刀机上的刃磨[J].一重技术.2000(03)

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