纳米功能复合材料的制备及其在生物传感中的应用研究

纳米功能复合材料的制备及其在生物传感中的应用研究

作者:师大云端图书馆 时间:2015-07-09 分类:期刊论文 喜欢:2230
师大云端图书馆

【摘要】近几年,随着纳米技术研究的不断深入,纳米复合材料在人类的生活和生产中正显示出不可替代的重要作用。纳米复合材料不仅具有纳米材料本身的大比表面积、高导电性、强机械性能等特点,还具有较高的催化活性、较强的吸附能力、良好的生物相容性等优点,在广泛查阅大量相关文献的基础上,围绕纳米材料在电致化学发光、光致电化学及电化学传感器中的应用,针对生物传感器构建的关键环节即生物传感界面的构建和信号标记放大策略,本研究论文在微流控功能纸基材上引入了一系列不同形貌和结构的纳米复合材料,包括量子点、纳米金、碳纳米管等功能复合材料,实现了微流控功能复合纸基材的高灵敏分析方法的建立。制备了鲁米诺-Au纳米、三联吡啶钌-石墨烯等功能分子组装材料,并将这些纳米复合材料与生物功能大分子进行组装,例如抗体与适配体等,达到提高传感器选择性、延长传感器使用寿命等目的,以满足临床诊断、环境监测等应用的需要。1.多孔CdS量子点-碳纳米管复合功能纸基材的制备及光致电化学传感应用研究将光致电化学分析方法与微流控功能复合纸基材结合,通过蜡打印技术,构建实现低成本、简单、便携、易处理的光致电化学功能纸基材。对光致电化学功能纸基材进行复合处理,在纤维素纤维表面原位修饰制备CdS量子点-碳纳米管复合材料。该光致电化学功能复合纸基材以鲁米诺-金纳米粒子复合材料为内部光源,以数字万用表为外部终端光电流检测设备。考察了该光致电化学功能复合纸基材的光电流响应。与传统平面电极相比,在内光源与外光源模式下均观察到光致电化学功能复合纸基材对光电流的增强效应。为进一步放大光电流信号,设计制备了固态超级纸电容器,并将其集成到光致电化学功能复合纸基材上,以收集并存储产生的光电流。存储在固态超级纸电容器内的电能可以通过数字万用表短路法瞬间释放出来,并得到放大的光电流(大约放大了.13倍),并可被数字万用表检测。该光致电化学功能复合纸基材摒弃了昂贵复杂的电化学工作站检测机制,并获得比直接光电流检测更高的灵敏度。最后,在该光致电化学功能复合纸基材内构建了夹心式适配体传感界面用于人血清中三磷酸腺苷的检测,线性范围为1.0pmol/L至1.0nmol/L,检测限为0.2pmol/L。最后考察了该光致电化学功能复合纸基材的重现性、特异性与稳定性。2.多孔半导体聚合物-纳米金复合功能纸基材的制备及其电化学传感应用通过自催化还原生长方法,在纤维素纸纤维表面原位生长制备纳米金导电层,形成微流控功能纸基材上的多孔金纸电极。由于纸的多孔性与大表面积以及金纳米粒子的高导电性,多孔金纸电极极大地提高了纸电极的有效表面积和检测灵敏度。随后,在多孔金纸电极内部的导电纸纤维表面电聚合制备分子印迹聚合物,在微流控功能纸基材上引入分子印迹技术。基于以上制备的分子印迹修饰多孔金纸电极和折纸原理,进一步构建了分子印迹电化学功能复合纸基材用于检测D-谷氨酸。该功能复合纸基材由一个辅助功能卡和四个样品功能片构成。检测线性范围为1.2nmol/L至125.0nmol/L。考察了分子印迹电化学功能复合纸基材的选择性、重现性和稳定性。该分子印迹电化学功能复合纸基材为发展中国家的疾病诊断、公众健康、环境检测等提供了一种灵敏的、特异的、高通量的手段。3.电致化学发光复合纸基材的制备及其无线电泳传感应用研究将CdS量子点-碳纳米管复合材料通过静电层层修饰技术,组装到纸纤维素纤维表面。利用CdS的电致化学发光特性,首次将微流控功能纸基材与电泳分离技术结合,制备了一种低成本、简单、便携、易处理的微流控电致化学发光电泳纸基材。设计制备柱上铜-金复合双极电极,实现微流控电致化学发光电泳纸基材上的无线电致化学发光检测。该微流控电致化学发光电泳纸基材可在六分钟内将丝氨酸、天冬氨酸与赖氨酸完全分离,分离电压仅为330V。本文还设计制备了一种新型的自制整流器,采用家用电源即可实现上述分离电压。优化实验条件后可得到较高的检测灵敏度。三种氨基酸的检测限分别为:13pmol/L(丝氨酸),34pmol/L(天冬氨酸),0.17nmol/L(赖氨酸)。三种氨基酸电泳谱图的峰高与迁移时间的精密度分别为<5.0%、≤1.5%。该电致化学发光电泳纸基材提供了一种快速、集成、自动化的多组分分离与检测方法。4.菱形二氧化钛纳米晶复合材料的制备以及在光致电化学传感器中的应用在无水乙醇中,通过溶剂热的方法制备高结晶性的菱形二氧化钛纳米晶。在菱形二氧化钛纳米晶修饰的氧化铟锡导电玻璃上覆盖壳聚糖层后,将抗癌胚抗原抗体通过戊二醛交联共价修饰到电极表面。采用三联吡啶钌配合物作为光致电化学光电流信号分子,抗坏血酸作为自牺牲电子供体,在菱形二氧化钛纳米晶复合材料修饰的氧化铟锡导电玻璃上构建了一种新型的光致电化学免疫传感器。为了进一步增强该传感器在紫外及可见光区内的光电流强度,合成制备了三联吡啶钌配合物-还原石墨烯纳米复合材料(Ru-RGO),其中三联吡啶钌配合物作为电子供体,还原石墨烯作为电子受体,加速光生电子-空穴的分离并抑制其复合。借助免疫反应带来的光电流信号变化,实现了光致电化学免疫传感器测定癌胚抗原。其光电流强度与癌胚抗原浓度的对数成线性关系,线性范围为0.1pg/mLto100ng/mL,检测限为0.059pg/mL。另外该光致电化学免疫传感器还表现出了较高的灵敏度、稳定性、重现性,并为免疫分析开辟了一条新的出路。5.量子点-二氧化钛复合薄膜的溶胶凝胶制备与性能研究本工作研究了一种新型的CdTe量子点-二氧化钛复合溶胶凝胶膜的制备方法。制备了以巯基乙酸为保护剂的水溶性CdTe量子点,荧光发射颜色分别为绿色、黄色和红色。在最佳制备条件下,水溶性CdTe量子点表现出较高的荧光效率。通过控制钛酸四丁酯在乙醇与聚乙烯基吡咯烷酮溶液中的水解,’制备Ti02溶胶。在Ti02溶胶中加入二乙醇胺以防止CdTe量子点的表面缺陷猝灭。将CdTe量子点嵌入Ti02溶胶膜后,由于CdTe量子点与Ti02之间的相互作用,导致CdTe量子点荧光强度降低。与溶液中的CdTe量子点相比,Ti02溶胶膜内的CdTe量子点荧光发射峰发生轻微蓝移,且蓝移量取决于量子点的性质。红光量子点发生峰蓝移量为1nm,而绿光量子点发生峰蓝移量为7nm,表明红光量子点具有较高的稳定性,且其与Ti02溶胶的相互作用较少。该CdTe量子点-Ti02复合溶胶凝胶膜不仅制备简单,而且具备较高的亮度、多色的光发射以及较高的稳定性等优点,因此CdTe量子点-TiO2复合溶胶凝胶膜将在不同的领域具有较高的应用潜力。
【作者】葛磊;
【导师】陶绪堂;程新;
【作者基本信息】山东大学,材料学,2014,博士
【关键词】纳米材料;复合材料;光致电化学纸基材;电致化学发光纸基材;电化学纸基材;

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