地下水中重碳酸盐对零价铁还原硝基苯影响的研究

地下水中重碳酸盐对零价铁还原硝基苯影响的研究

作者:师大云端图书馆 时间:2021-10-30 分类:参考文献 喜欢:2223
师大云端图书馆

【摘要】重碳酸盐是地下水中的主要阴离子,零价铁处理污染物的过程中,体系pH值升高,使碳酸平衡体系产生更多地CO32-,碳酸盐相较于地下水中其他离子更易与铁结合生成沉淀,零价铁表面的沉淀物主要有铁氧化物,羟基氧化物,氢氧化物,碳酸亚铁及碱式碳酸亚铁等,因此重碳酸盐对零价铁表面沉淀物种类的影响不容忽视,这些物质附着在零价铁表面对污染物的还原存在一定的影响,零价铁表面腐蚀中间产物对污染物是否具有还原能力的研究对维持Fe0-PRB长期稳定运行有重要的意义。本文以硝基苯为目标污染物,考察不同浓度重碳酸盐(0mg/L、100mg/L、300mg/L、500mg/L和800mg/L)对零价铁活性及表面沉淀物种类的影响,选取氢氧化亚铁(Fe(OH)2),碳酸亚铁(FeCO3)和碱式碳酸亚铁(Fe2(OH)2CO3)做为代表性的零价铁腐蚀中间产物,进行了三种物质的合成条件研究,并探讨了其对硝基苯的还原能力,结果表明:(1)重碳酸盐浓度在100-500mg/L时,对零价铁还原硝基苯有促进作用,且促进作用随着重碳酸盐浓度的升高而增强;重碳酸盐浓度达到800mg/L时,不利于零价铁对硝基苯的还原。经X射线衍射分析,500mg/L重碳酸盐体系的沉淀物成分主要为Fe3O4和FeOOH;800mg/L反应体系中检测到的成分有Fe3O4、Fe0、Fe2O3和FeOOH,产物种类及数量明显多于500mg/L体系。表明重碳酸盐浓度会影响零价铁表面沉淀物的种类及数量,高浓度的重碳酸盐会生成更多的沉淀,导致零价铁与硝基苯之间的电子转移受阻,硝基苯还原效果变差。但体系中没有检测到铁的碳酸盐沉淀,在固体分析、样品准备过程中可能产生了铁氢氧化物和碳酸盐的氧化分解。2)在R=1.1,R′=0.7及R=1.1,R′=0.9两种比例下均可以制备出Fe2(OH)2CO3,且产物中无其它种类铁的化合物。按照反应平衡条件,求出了Fe2(OH)2CO3的标准生成吉布斯自由能为-1151KJ/mol;以Fe2(OH)2CO3的标准生成吉布斯自由能为基础,完成了Fe-C-H2O体系Eh-pH图的绘制。Fe(OH)2在pH>11,Eh<-500mV时能稳定存在;Fe2(OH)2CO3稳定场区域的pH值在7.86~10.22,Eh值在-730mV~-390mV之间;FeCO3的稳定场区域为6<pH<11,Eh>-750mV。Fe2(OH)2CO3稳定场区域镶嵌于FeCO3稳定场内部,随着pH值得降低,Fe2(OH)2CO3更容易转化为FeCO3。3)Fe(OH)2,Fe2(OH)2CO3,FeCO3对硝基苯均有一定的还原能力,反应进行至400h,硝基苯去除率分别为71.49%、57.31%、48.94%,硝基苯还原反应速率由大到小依次为Fe(OH)2、Fe2(OH)2CO3、FeCO3,反应速率常数分别为0.003mg/(Lh)、0.002mg/(Lh)、0.001mg/(Lh)。通过对反应体系沉淀物进行X射线衍射分析,发现Fe(OH)2体系沉淀物成分为Fe3O4和FeOOH;Fe2(OH)2CO3体系沉淀物成分为FeOOH;FeCO3体系沉淀物主要为FeOOH及未反应的FeCO3。
【作者】张娜;
【导师】洪梅;
【作者基本信息】吉林大学,环境工程,2014,硕士
【关键词】重碳酸盐;零价铁;腐蚀中间产物形成条件;还原能力;

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