铈锆固溶体的制备及其在柴油氧化催化剂的应用研究

【摘要】本文通过研究不同的制备方法、制备条件及掺杂元素对铈锆基固溶体性能的影响,制备出性能良好的铈锆基固溶体；并以其为载体得到对CO和C3H8具有较好催化活性的Pt催化剂。利用N2吸-脱附(BET)、粉末X射线衍射(XRD)、储氧性能测定(OSC)、程序升温还原(H2-TPR)和自组装的实验室催化剂评价等表征手段,系统研究了铈锆复合氧化物(Ce0.7Zr0.3O2)的制备方法、制备条件和第三组分掺杂对铈锆载体的织构-结构性质、还原性能、储氧性能、热稳定性以及其负载的Pt催化剂对CO和C3H8氧化活性的影响。主要得到如下结果：1.研究结果表明：与其它制备方法相比,采用水热法制备的新鲜铈钻固溶体具有较大的比表面积(106.6m2/g)、孔容(0.224cm3/g)及较宽的介孔孔径分布范围。同时,水热法制备的铈锆固溶体热稳定性较好,经1100℃老化后仍能保持较大的比表面积(35.31m2/g)、孔容(0.1765cm3/g)和储氧量(365.7μmolO2/g)。催化剂活性测试结果表明：以水热法制备的铈锆固溶体为载体的Pt催化剂对CO和C3H8具有较好的催化性能,表现出较低的低温起燃温度和完全转化温度。2.研究结果表明：水热法制备铈锆固溶体过程中的水热时间、温度及pH值均存在最佳值：在pH为9.5、150℃水热处理3h条件下制备的铈锆固溶体,具有较大的比表面积、孔容、储氧量以及合适的孔径分布；且其负载的Pt催化剂氧化性能最好,对CO和C3H8表现出较低的起燃温度和完全转化温度。3.研究结果表明：不同的第三组分掺杂均可增加铈锆固溶体中氧空穴的数量,提高其储氧能力。其中掺杂Si的铈锆硅复合氧化物原子分布更加均匀,且在1100℃老化前后均能保持稳定单一的立方晶相结构,其结构稳定性明显得到提高；Si的掺杂量存在最佳值,当Si/(Ce+Zr)质量比为1/2时,铈锆硅载体的结构、织构稳定性以及储氧性能均明显提高；而且铈锆硅载体在1100℃老化5h后比表面积和孔容仍保持有196.1m2/g,0.3889cm3/g,储氧量为613.8μmmolO2/g。此外,Si掺杂量为1/2的铈锆硅载体负载的Pt催化剂对CO和C3H8具有最低的起燃温度和完全转化温度,催化氧化活性较好。
【作者】刘玉媚；
【导师】余林；范群；
【作者基本信息】广东工业大学，化学工程（专业学位），2014，硕士
【关键词】铈锆基固溶体；储氧材料；热稳定性；柴油氧化催化剂；

【参考文献】
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