基于芳香体系的非线性光学材料设计及理论研究

【摘要】随着信息技术迅猛发展，高性能非线性光学材料设计与研究工作一直备受国内外科研工作者的高度重视。国际上已广泛研究的非线性光学物质主要包括无机晶体、具有给受体基团的有机π共轭体系、含额外电子的电子化物等。这些研究极大丰富了高性能非线性光学材料的设计思想。鉴于芳香体系通常具有独特的电子结构和优越的稳定性，本文以有机（如碳纳米管）和无机（如P4分子）芳香性体系为研究对象设计了新型的非线性光学材料，通过提出全新的混合型π共轭桥的概念以及利用全新作用方式产生额外电子的方法去有效提高相关体系的非线性光学性质。这些研究工作能为基于芳香体系的新型高性能非线性光学材料的设计提供全新思路和有价值的理论线索。具体研究结果如下：一、基于碳纳米管的混合型π共轭桥体系。在Donor-πbridge-Acceptor框架下，我们首次提出一种全新的混合型π共轭桥的概念，即通过用聚乙烯链连接碳纳米管的边端构成π共轭桥。研究发现通过延长这种混合型π共轭桥中聚乙烯链的长度可以显著提高碳纳米管体系的非线性光学响应（明显高于相同共轭长度的相应碳纳米管体系的非线性光学性质），特别是当聚乙烯链长度和碳纳米管长度相近时，体系能表现出最大的一阶超极化率值。这种全新的混合型π共轭桥概念的提出有效地攻克了单纯碳纳米管作为π共轭桥时，延长纳米管的长度不能进一步提高体系的一阶超极化率的瓶颈问题，为基于碳纳米管的新型非线性光学材料的设计和实际应用提供了全新思路和有价值的理论线索。二、（超）碱金属掺杂的具有球谐芳香性的无机P4分子体系。我们提出了一种全新的产生额外电子的作用模式：既通过（超）碱金属同sigma(σ)电子云作用。研究发现碱金属或超碱金属的掺入破坏了P4分子球谐芳香性，使其在作用面上形成sigma(σ)电子云。在sigma电子云作用下，碱金属的价电子被推出形成弥散额外电子，进而使体系展现出优异的非线性光学性质。碱金属掺杂体系的非线性光学响应大小并不依赖于碱金属原子序数，这主要是由于结构因素所致。（超）碱金属同sigma(σ)电子云作用产生额外电子的这种全新作用模式的提出能从本质上实现基于额外电子思想的革新高性能非线性光学材料的设计向全新领域拓展。
【作者】赵信刚；
【导师】于广涛；
【作者基本信息】吉林大学，物理化学，2014，硕士
【关键词】非线性光学；芳香性；碳纳米管；超碱金属；推拉电子基；额外电子；

【参考文献】
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