钒酸银微米片及其异质结的合成及光催化性质的研究

【摘要】随着环境污染日益严重，威胁到了人类的生存和发展，研究新型高效的材料来治理环境越来越迫切。半导体光催化剂利用太阳光催化氧化污染物的办法高效且环保，近年来备受关注。二氧化钛(TiO2)是一种老旧的但却仍被广泛使用的光催化剂，它价格低廉、无毒、化学稳定性好且使用效率高。但是TiO2的宽禁带(3.2eV)只能吸收太阳光中约4%的紫外光，极大地限制了它的光催化应用。所以，有必要开发新型、高效和可见光响应的光催化材料。最近，叶金花教授发现磷酸银在可见光照射下具有高的催化降解有机染料活性，自此以后，银基光催化剂的研究也愈来愈多。本论文从新型银基催化材料的合成及提高其催化活性两方面入手，采用水热法合成了具有规则形貌的钒酸银(Ag4V2O7)微米片，并进一步合成了Ag4V2O7/AgBr异质结。通过样品结构、形貌、化学组成、光学性质和可见光催化活性的表征，对微米片及异质结进行了初步研究。主要研究内容如下：(1)利用水热反应，设计并合成了Ag4V2O7微米片。微米片呈六边形，直径约5~10μm，厚约1μm。水热过程中，尿素分解产生的氨与过量的硝酸中和，使Ag4V2O7晶体从过酸的环境析出，通过尿素的缓慢分解，达到控制晶粒成核速率和生长速率的目的；通过表面活性剂聚乙烯吡咯烷酮(PVP)在Ag4V2O7{001}晶面族选择性吸附，达到了控制晶面生长的目的。光催化实验结果表明Ag4V2O7微米片具有较强的可见光催化性能，用250W金属卤化物灯(λ﹥420nm)照射125min，10mg/L亚甲基蓝的降解率高达96.4%。(2)以水热合成的Ag4V2O7微米片作为模版和银源，通过与溴化钾的离子交换反应，合成了Ag4V2O7/AgBr异质结。通过扫描电子显微镜(SEM)表征，发现异质结中AgBr纳米片直径约为200~300nm，呈六边形紧密附着在Ag4V2O7微米片表面。光催化实验结果表明，Ag4V2O7/AgBr异质结的催化活性较Ag4V2O7微米片有了极大提高且降解相同浓度亚甲基蓝(MB)、罗丹明B(RhB)和甲基橙(MO)三种染料的强弱顺序为：MB﹥RhB﹥MO。我们对Ag4V2O7/AgBr光催化机理进行了初步解释：由于异质结的构成导致了光生电子和光生空穴分离，有效抑制了光生电子和光生空穴复合，导致了样品光催化性能的显著提高；此外，AgBr暴露的{111}高能晶面族也是催化活性提高的一个重要原因。自由基和空穴捕获实验表明降解MB过程中起作用的活性物种为超氧负离子自由基(·O2-)和光生空穴(h)，而羟基自由基(·OH)所起的作用微乎其微。
【作者】曹建业；
【导师】刘晓旸；
【作者基本信息】吉林大学，无机化学，2014，硕士
【关键词】水热合成；钒酸银；微米片；异质结；光降解；

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