纳米氮（氧）化钽诱发的可见光—类Fenton体系处理阿特拉津废水及机理研究

【摘要】持久性有机污染物（PersistentOrganicPollutants，POPs）大量进入环境并导致对生态与人类健康的风险已引起广泛关注。研发高效、经济的POPs净化技术已成为工程技术领域的焦点课题之一。氮(氧)化钽(Ta(O)N)诱发的可见光-类Fenton体系可实现可见光条件下对POPs的快速降解，具有节能、清洁、高效等优点。本论文通过制备纳米Ta2O5前驱物，并通过氮化条件调控Ta(O)N的组成，提高可见光-氮(氧)化钽-类Fenton体系降解阿特拉津的效率；并对可见光-氮（氧）化钽-类Fenton体系降解阿特拉的机理及其影响因素进行了系统研究，取得了以下研究结果：（1）通过湿法制备纳米Ta2O5前驱物，在高温条件下对其掺氮反应，成功制备了氮（氧）化钽纳米催化剂。实验优化了制备条件：其中氨气流量0.15Lmin-1、氮化时间12h、氮化温度700℃。采用XRD、X-射线光电子能谱（XPS）、紫外-可见（UV-DRS）漫反射光谱、扫描电镜（SEM）分析对纳米催化剂进行了表征。结果表明该样品为TaON和Ta3N5的混合物，Ta:O:N三者的非化学计量比为1:1.81:1.11。UV-DRS漫反射结果显示该样品光谱响应范围已拓宽至620nm，具有可见光响应能力。（2）在可见光条件下利用纳米氮（氧）化钽催化剂实现了可见光-类Fenton反应对阿特拉津的有效降解；并系统考察了光强、催化剂投加量、温度、Fe3+、H2O2、阿特拉津初始浓度及pH等因素对处理阿特拉津的影响规律。实验表明：在pH=2.6、T=25℃、[H2O2]0=2.5mmolL-1、[Fe3+]0=0.5mmolL-1、氮（氧）化钽投加量为0.3gL-1、500W氙灯照射60min，可实现对模拟废水中18mgL-1阿特拉津的完全降解。（3）通过对纳米氮（氧）化钽可见光诱导的类Fenton反应产生OH等活性氧物种的监测，结果显示该过程主要是通过光生电子与催化剂表面氧反应，形成活性氧自由基，其中OH是阿特拉津降解的唯一活性物质：其先与侧链的烷基发生反应，再脱去中间产物中的氯形成脱氯羟化产物，最终使阿特拉津全部矿化。DO在纳米氮（氧）化钽可见光诱导的类Fenton反应中参入自由基的链反应，并导致OH的减少，从而抑制了阿特拉津的降解速度。
【作者】张园园；
【导师】刘德启；杜瑛珣；
【作者基本信息】苏州大学，分析化学，2014，硕士
【关键词】氮（氧）化钽纳米颗粒；可见光-类Fenton；阿特拉津；溶解氧；

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