新型钛氧簇合物的合成及性质研究

【摘要】染料敏化太阳能电池在光电转换方面因其具有低成本、高效能的特点而引起科学家广泛的关注。就其原子结构和化学活性而言，钛氧簇合物是联系实际染料敏化的TiO2纳米材料与理论模型的桥梁。钛氧材料在光解反应、光催化、气体传感和分解有毒有机污染物等方面表现出优良特性。作为钛氧材料的前驱体，新型钛氧簇合物的合成、结构和光电性质的研究受到极大重视。溶剂热法合成的新型钛氧簇合物，因其新颖的结构及独特的性质逐渐成为人们研究的热点。因此，本论文的目在于对溶剂热合成方法进行深入研究，选择合适的有机配体，合成新颖的钛氧簇合物，研究其晶体结构及光电方面的性质。论文的主要工作包括以下四个方面：(1)本文首先对溶剂热方法合成的金属氧簇合物的结构、性质、用途的研究进展进行了简要的介绍；其次对溶剂热合成的新型钛氧簇化合物的晶体结构研究进展及性质作了详细的综述。(2)通过溶剂热方法，成功合成了簇合物[Tii17O28(OPr)16(Cophen)2](1)和[Ti17O28(OiPr)18(Cdphen)2](2)，该簇合物的结构可以描述为两个由M-phen配合物修饰的Ti17簇。通过金属配合物的配位改变了簇的能带结构，提高了材料对光的吸收波长范围。将Co-phen配体修饰的Ti17簇用作前驱体，制备得到的膜具有独特的微观结构，呈现出漂亮的带孔洞空心球结构、碗状和甜甜圈形状。对由Co-phen修饰的Ti17簇制备的膜电极进行了光电性质的测定，结果表明Co-phen配位结构在电子转移上起到关键的作用。证明了TOCs的表面功能化在理论和实际方面都有独特的应用。(3)通过溶剂热方法，选择了9-蒽酸作为有机功能配合物，制备合成了钛氧簇合物模型化合物[Tiii6O6(OPr)6(9-AC)](3)和[Ti6O4(OPr)6(cat)4(9-AC)2](4)，并研究了其结构、荧光及光电响应性质。观察到晶体在不同溶剂中的荧光变化。溶液经光照后荧光猝灭，通入氧气荧光复原，具有开关性能。同时研究了9-蒽酸与二氧化钛半导体之间的电子转移，发现9-蒽酸是个很好的光敏剂，可以有效地提高钛氧材料的光电性能。(4)通过溶剂热方法，第一次合成了同时含有羧酸和邻苯二酚的钛氧簇合物系列八个晶体，并测定了它们的晶体结构。该类晶体外观为红色。将晶体作为制备光电材料的前驱体，制备了有机杂化的TiO膜。得到的膜呈现出漂亮的球状和网状微观结构。簇合物的性质需要进一步探索。
【作者】武银银；
【导师】戴洁；
【作者基本信息】苏州大学，无机化学，2014，硕士
【关键词】钛氧簇合物；晶体结构；功能修饰；荧光；光电转换；

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