溶胶—凝胶法合成硅胶键载聚酰胺—胺型树形分子及其性能研究

【摘要】聚酰胺-胺型树形分子（PAMAM）是一类高度支化的、具有三维结构、分子尺寸可控的树枝状大分子。近年来，采用发散法在硅胶表面合成PAMAM型树形分子被广泛应用于硅胶的表面改性，合成有机-无机杂化复合材料。PAMAM型树形分子由于其独特的拓扑结构和多样的物理化学性质，引起了人们的广泛关注；使其在药物运输、主客体化学、金属离子的俘获以及催化等方面均具有广泛的应用。本文以3-氨丙基三乙氧基硅烷（APES）为中心核，采用发散法在均相的溶液中合成了G0.5~G2.0低代数的PAMAM型树形分子。然后分别以整数代的PAMAM型树形分子（G1.0和G2.0）为单体，四乙氧基硅烷（TEOS）为交联剂，十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）为致孔剂，通过溶胶-凝胶法合成了不同系列的15种硅胶键载PAMAM型树形分子材料。在溶胶-凝胶的过程中，分别控制PAMAM与TEOS摩尔比为1:2、1:4、1:6和1:10，得到了硅胶键载G1.0PAMAM型树形分子两个系列的材料G1.0-TEOS-1/X（X=2、4、6、10）和G1.0-TEOS-C-1/X（X=2、4、6、10）；以及硅胶键载G2.0PAMAM型树形分子的两个系列的材料G2.0-TEOS-1/X（X=4、6、10）和G2.0-TEOS-C-1/X（X=2、4、6、10）。分别采用傅立叶红外光谱、元素分析、扫描电镜分析、孔结构分析、X-射线衍射分析和热重分析等对所得到的产品进行了表征。探究了不同制备方法、不同代数的硅胶键载PAMAM型树形分子对金属离子吸附性能的影响。探究了制备的硅胶材料对Hg(II)、Ag(I)、Pb(II)、Cu(II)和Ni(II)等金属离子的吸附性能。研究发现，合成的15种硅胶键载PAMAM型树形分子材料对Hg(II)、Ag(I)和Pb(II)三种离子均具有较好的吸附性能。对于相同系列的材料来说，吸附量随着TEOS含量的增加而降低；对于不同代数的材料来说，随着PAMAM型树形分子代数的增加，吸附量有所增大。实验证明，溶胶-凝胶法合成的材料的功能基的含量均比异相法和均相法合成的材料有所提高，对金属离子的吸附量也有所增加。本文以G1.0-TEOS-1/6、G1.0-TEOS-1/10、G1.0-TEOS-C-1/6、G1.0-TEOS-C-1/10、G2.0-TEOS-1/6、G2.0-TEOS-1/10、G2.0-TEOS-C-1/6和G2.0-TEOS-C-1/10八种材料为代表，系统地研究了材料的吸附动力学和等温吸附实验。实验结果表明，八种材料对Hg(II)的吸附动力学过程均可以用拟二级动力学方程来描述。热力学参数结果表明，材料对Hg(II)的吸附为自发的、吸热的、熵增加的过程。等温吸附实验表明，可以用Langmuir等温吸附方程式来描述八种材料对Hg(II)的吸附过程，吸附为单分子层的化学吸附过程；且升温有利于吸附。同时，探究了Hg(II)与其它离子组成的二元混合离子体系中，材料对Hg(II)的竞争吸附。实验结果表明，材料在Hg(II)-Cu(II)和Hg(II)-Ni(II)混合体系中，对Hg(II)具有较好的选择吸附性能。此外，材料有良好的解吸与重复利用性能。
【作者】孙晓梅；
【导师】曲荣君；
【作者基本信息】鲁东大学，高分子化学与物理，2014，硕士
【关键词】PAMAM型树形分子；硅胶；溶胶-凝胶法；吸附；Hg(II)；

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