介质阻挡放电降解废气中萘的研究

【摘要】近年来,大气环境中有毒有害物质对人体健康及环境的不利影响得到了普遍关注。有毒有害物质包括碳氢化合物不完全燃烧产生的多环芳烃(PAHs).PAHs已被确认为具有致癌及致畸性,因此其向大气环境排放前必须经过无害化处理。非热平衡等离子体具有强氧化性、无选择性以及高碳化率等特点,特别适合于RAHs的无害化处理。本研究以萘作为RAHs的代表性物质,采用非热平衡等离子体的一种：介质阻挡放电(DBD)对其进行降解,研究了单纯DBD及DBD协同催化反应体系下模拟废气中萘的降解特性和机理。在单纯DBD反应体系中,探讨了放电参数(电压、频率)、放电间隙和模拟废气条件等对萘降解的影响,分析了萘的降解途径。在DBD协同催化反应体系中,以Ti02为催化剂,重点研究了担体的种类、Ti02负载量及气体温度等对萘降解效果的影响。研究结果表明：(1)在单纯DBD反应体系中,注入的能量密度随着放电电压及放电频率的增大而增大,最高的能量密度接近350J/L。随着放电电压的增加,萘的降解率显著提高,萘降解产物COx(CO+C02)的选择率有所下降。在相同放电电压下,放电频率越高,注入的能量也就越大,萘的降解率也随之提高。放电气隙越大,放电越困难,不利于萘的降解。随着模拟废气中萘的初始浓度增加,萘的降解率降低,但其能量效率有所增加,在100ppm萘的初始浓度下能量效率达到21.1g/kWh。停留时间对萘的降解率没有显著的影响,但能改变COx的选择率。模拟废气中的氧气在萘的降解过程中扮演着重要的角色。在3%的氧气浓度下已经能够获得较高的萘降率,但是COx的选择率只有30%左右。3-30%的氧气浓度对萘的降解率提高不明显,但能提高COx的选择率。DBD放电过程中NOx的产生几乎可以忽略,但放电过程中产生了较高浓度的03。另外,萘的降解过程中会有气溶胶产生,本研究中气溶胶的粒径分布在0～100nm,峰值粒径浓度在107#/cm3,随着模拟废气中氧气浓度的增加气溶胶浓度逐渐减少。萘的降解过程中除了COx之外,还产生了萘醌、脂肪族以及短链式烃等副产物。通过分析这些降解副产物的生成特性,我们提出了萘降解反应途径。(2)在DBD协同催化反应体系中,在放电间隙中填充催化剂后在相同的能量密度下,放电的峰值电流有所下降。不过,由于催化剂占据了放电空间,从而使其平均能量密度增加。在放电间隙中放置硅藻土作为吸附剂,延长了萘及其反应生成的中间产物在放电空间中的停留时间,可使萘的降解率及COx选择率与单纯放电时相比分别提高19%和6.3%。Ti02负载于硅藻土,对萘降解率和COx选择率的提高有重要作用。随着Ti02负载量的增加,萘的降解率也逐步增加。COx选择率的趋势则是先增加后稳定在78%左右,其中CO2选择率的增加了25.3%,而CO的选择率只增加5.9%。模拟废气的温度对Ti02催化性能的发挥有着关键的影响。模拟废气的温度由室温25℃升高到100℃,虽然萘的降解率只有8%左右的提升,但是COx的选择率则从45.3%提升至87.5%,其中CO2选择率的提高幅度达到了33.1%。由于反应体系的碳平衡并未达到100%,DBD协同催化反应过程仍有气溶胶的产生,与单纯DBD反应体系相比,气溶胶的粒径并未有较大的变化,主要分布在0-100nm,但峰值粒径浓度有所下降,大约在105#/cm3左右。
【作者】谢德援；
【导师】吴祖良；
【作者基本信息】浙江工商大学，环境工程，2014，硕士
【关键词】介质阻挡放电；催化；萘；CO_x；降解机理；

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