大同盆地浅层地下水系统铀水文地球化学研究

【摘要】本文以山西省大同盆地为研究区开展水文地球化学研究,研究内容包括：系统运用18O,2H同位素比值、87Sr/86Sr比值、234U/238U放射性活度比值、Cl/Br比值、氯化物质量平衡、质量平衡和水文地球化学模拟进行的水文地球化学调查,及铀环境地球化学研究。通过研究,在盆地尺度上揭示及调查：(1)地下水地球化学演化,(2)铀在环境中的含量及在浅层孔隙地下水中的富集机制和空间分布特征,(3)与铀核素迁移有关的水岩相互作用。研究获得的主要结果与结论如下。大气降水中δ2H,δ18O比值表明当地大气降水线方程为：δ2H=6.4δ18O-5(R2=0.94).地下水中62H,δ18O比值证实了浅层孔隙地下水的渗入成因来源,并且极有可能形成于较冷气候条件下。据估算,其入渗速率整体而言不超过20.5毫米／年。此外,浅层孔隙地下水可能获得了残存富溴咸水／盐化水补给,该富溴咸水／盐化水可能与富有机质含水层(沉积物)有关。依据Sr同位素二元混合模型,盆地中部下水力梯度区域承压水可能为神头泉域岩溶水(24%),西部边山补给区地下水(11%)及东部边山补给区地下水(65%)混合结果。在大同盆地,硅酸盐矿物风化及水解是形成区域水化学特征最主要的水文地球化学过程。此外,碳酸盐矿物及蒸发物溶解同样对其有重要贡献。硅酸盐矿物化学风化在补给区处于双硅化阶段;在中部盆地处于单硅化阶段,且有较少部分处于水铝矿化阶段。地下水中Na与含水层沉积物吸附Ca,Mg之交换在盆地尺度内发育,并随着地下水盐分增加而增强。相对而言,地下水中Ca,Mg与沉积物吸附Na之交换只发生于东部洪积平原区和冲积平原区(分别为东部补给区和径流区)。在区域地下水流径流途径上,随着水岩相互作用持续进行,地下水盐分不断增加。然而,由于碳酸盐矿物溶度积控制及持续的蒸发浓缩作用,Na-HCO3型水及Na-Cl-SO4型水通常成为内陆干旱气候条件下硅酸盐盆地深层孔隙地下水和浅层孔隙地下水中优势水化学类型。区内火成岩与变质岩中U含量大体上低于1mgkg-1,石炭-二叠纪沉积岩中典型含量为2-5mgkg-1,土壤和沉积物中含量为3mgkg-1左右。第四纪含水层沉积物中,U可能与来源于边山区石炭-二叠纪煤系碎屑岩中的钒钾铀矿[(K2(UO2)2(VO4)2]关系密切。浅层孔隙地下水中U含量为<0.02-288μgL-1(平均值24μgL-1),其中24%的样品(绝大部分取自民用井)中含量超过世界卫生组织规定的饮用水中U含量30μgL-1。地表水中平均U含量为5.8μgL-1。在氧化条件下,水相中双氧铀离子(U022+)占优势,并能被强烈的吸附到铁氧化物及氢氧化物表面。然而,在区内碱性地下水中,双氧铀离子优先与碳酸根离子络合,形成高度易溶的铀酰碳酸根络合物。在还原条件下,四价铀形态极易沉淀,或与有机物结合,因而水相中U含量极低。浅层孔隙地下水中高浓度铀(>30μgL-1)主要分布于冲积平原区,这是由于该区具有亚氧化条件及较强碱性条件。相较而言,异常高浓度溶解铀(>100μgL-1)零星分布于西部冲积平原区。在东部冲积平原区,优势的Ca-Mg-Na-HCO3型地下水可能引起U与次生碳酸盐矿物协同沉淀,如Ca2UO2(CO3)3,此过程在一定程度上抑制了高浓度溶解铀的发生。除此之外,该异常高浓度溶解铀可能还与西部山区石炭-二叠纪高U含量沉积岩,尤其煤系有关。补给区与径流区深部含水层234U/238U平均活度比值较高,为1.60-1.69,中部盆地和西部冲积平原区浅部含水层中平均活度比值较低,为1.30-1.40。深部含水层中极低溶解铀浓度(<0.02μgL-1)表明在历史上的补给时期,大气物质溶解对地下水中溶解铀的贡献可以忽略不计,且其对地下水铀系不平衡影响较微弱。同时,风化层淋滤,如土壤,对地下水中溶解铀的贡献也很有限。水岩相互作用是地下水中铀系不平衡的最主要原因。在水岩相互作用过程中,234U优先淋出与直接反冲作用引起234U/238U活度比值大于1,但是234U优先淋出的贡献远比直接反冲重要。并且234U优先淋出发生于U矿物(原生与次生沉淀)风化和溶解的早期阶段。具有不同U同位素特征端元的混合是观测到的地下水中铀系不平衡和地下水化学的最直接原因。功能微生物,如硝酸盐还原菌,铁还原菌和硫酸盐还原菌在研究区内厌氧环境中同时盛行,该生物地球化学过程造成U(Ⅵ)还原成U(Ⅳ)并沉淀。此沉淀的铀引起地下水中234U/238U活度比值升高,可能因为该沉淀尚处无定形结构而较易发生234U优先淋出,但是该淋出并不会造成地下水中溶解铀浓度显著升高。在碳酸盐矿物主导的地下水系统中,234U/238U活度比值沿着水流径流途径升高,并且在氧化还原接触带有更大的升高速率。相较而言,在硅酸盐矿物主导的地下水系统中,在氧化/亚氧化环境中,234U/238U活度比值沿着水流径流途径降低；但是在氧化还原接触带,沉淀的U会使比值升高；并且在还原环境中,该比值能维持在一个相对较高的水平。溶解铀浓度随水流径流途径的变化趋势可能只与氧化还原区域的分布及大小有关,基本不受岩性影响。
【作者】吴亚；
【导师】王焰新；
【作者基本信息】中国地质大学，地下水科学与工程，2014，博士
【关键词】水文地球化学；铀；同位素；地质统计学；大同盆地；

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