无钴陶瓷透氧膜的探索与稳定性研究

【摘要】致密陶瓷氧分离膜可以从空气或其他含氧气氛中高效的分离纯氧,因此在纯氧制备,富氧空气生产以及化工催化领域如甲烷部分氧化等都具有广泛的应用前景。在实际应用中,致密陶瓷透氧膜材料必须具有足够的氧渗透速率,在工作状态中保持结构和化学稳定以及一定的机械强度。本论文围绕致密陶瓷透氧膜材料的氧渗透性能,化学稳定性等开展了研究工作。第一章为背景介绍与研究综述,首先阐述了致密陶瓷透氧膜的工作原理及氧渗透理论,概述了陶瓷透氧膜材料的种类,然后介绍了陶瓷透氧材料的制备方法及其对膜透氧性能的影响,最后介绍了基于透氧膜的膜反应器应用。第二章对不含Co的(SDC-LSF)双相复合陶瓷透氧膜体系的透氧性能以及稳定性进行了研究。采用燃烧法一步合成了均一的SDC-LSF复合粉体,并对复合粉体合成过程中萤石矿相SDC和钙钛矿相LSF之间的离子内扩散行为进行了探讨。SDC和LSF的体积比为7：3的双相复合透氧膜(SDC70-LSF30)具有最高的氧渗透性能。当膜厚为1.1mm,在900℃时,用CO2作为吹扫气透氧速率达到了1.02×10-7mol·cm-2·s-1;用CO吹扫时,氧渗透速率达到了6.42×10-7mol·cm-2·s-1。而且在900℃长达450h的长期稳定性测试中,先后用不同的吹扫气He,CO2和CO进行吹扫,透氧性能并没有衰减,表现出了极好的稳定性。结果表明,无钴SDC70-LSF30双相复合膜具有相对较高的氧渗透性能以及足够的化学稳定性,使其在氧分离以及CO2捕获中具有巨大的应用前景。第三章对无钴钙钛矿型Pr0.6Sr0.4Cu0.2Fe0.8O3-s(PSCF)单相陶瓷透氧膜的氧渗透性能进行了研究。通过溶胶-凝胶法合成了PSCF的陶瓷粉体,并表征了粉体在氮气和二氧化碳气氛中的化学稳定性,将粉体在氮气和二氧化碳气氛中900℃处理12h,并没有杂相生成。对致密PSCF陶瓷膜进行透氧性能测试,其厚度为1.4mm,air/He梯度下,在900℃时,氧渗透速率达到了3.0×10-7nol·cm-2·s-1,高于目前文献中大多数无钴钙钛矿陶瓷透氧膜的数值。此结果预示PSCF透氧膜在氧气分离以及相关领域具有较大的应用潜力。第四章对本论文的工作内容进行了总结,并对无钴致密陶瓷透氧膜今后的研究工作进行了展望。
【作者】王仲涛；
【导师】刘卫；
【作者基本信息】中国科学技术大学，材料学，2014，硕士
【关键词】无钴陶瓷氧分离膜；Ce0.8Sm0.2O2-δLa0.9Sr0.1FeO3-δ；Pr0.6Sr0.4Cu0.2Fe0.8O3-δ；二氧化碳捕获；

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