基于Ⅴ/Ⅵ族的新型化合物的合成、晶体结构及性质研究

基于Ⅴ/Ⅵ族的新型化合物的合成、晶体结构及性质研究

作者:师大云端图书馆 时间:2015-07-05 分类:期刊论文 喜欢:2074
师大云端图书馆

【摘要】研究含有Ⅴ族和Ⅵ族元素的化合物一直是固态化学和新材料探索的热门领域之一,这两个族涌现出了很多新型的化合物,不但丰富了无机化学的晶体数据,拓展了研究领域和方向,提供了更多的化合物的结构信息和理论基础,并且有许多化合物已经在热电,超导,光伏等许多领域有着重要的应用。因此,研究这两个族的化合物具有十分重要的意义,不但可以进行基础研究,进一步了解结构、组成、性质之间的关系,还可能发现性质良好的材料,以期用于实际应用。本论文研究了含Ⅴ族元素的化合物,含Ⅵ族元素的化合物以及同时含Ⅴ族和Ⅵ族的化合物,并着重探索了其结构和半导体性质以及热电性质等。一、通过无机固相反应制备得到了Mg3-xMnxSb2(=0,0.1,0.3,0.5)系列样品,通过粉末X射线衍射测试验证了样品的纯度,并通过热分析测试确定了其SPS烧结温度。样品通过放电等离子烧结致密化并且进行了热电性质测试,纯相的Mg3Sb2是典型半导体,由于电阻很高,导致热电性质较低,通过在Mg的位置掺入含有的d10的Mn以有效的提高电导率,以提高体系的热电性质,其中掺入量是0.1的样品相比较纯相Mg3Sb2热电效率提高了两倍。二、首次用金属助熔剂法成功合成晶体Ba2CdTe3(Pnma空间群),确定了其单晶结构。采用两步无机固相方法合成了四个多元硫属化合物Ba4AgGaS6(1),Ba4AgGaSe6(2),Ba4CuInS6(3)和Ba4AgInS6(4),并通过单晶X-射线衍射法确定了化合物的晶体结构。这些化合物具有相似的化学组成,类似的一维聚阴离子连,过渡金属也有着相同的配位环境,但是由于过渡金属(M)与13主族金属(Tr)的不同组合却导致化合物表现出丰富的晶体结构。化合物1,2和3分别属于Ba2CoS3(Pnma)和Ba2MnS3(Pnma)结构类型,而化合物4属于新的结构类型(P21/c)。所有化合物的阴离子结构都是由MQ4或TrQ4四面体共边连接形成的一维[MTrQ6]8-链,不同的是,在化合物1,2和3中,过渡金属与13主族金属混合占据同一晶体学位置,而在化合物4中两种分别占据两个独立的晶体学位置。化合物1,2和4的带隙分别为2.75,2.50和2.81eV,在室温下化合物1和4可以发射强烈的紫光。四个化合物都有着极其优异的热稳定性和极低的热导,但是由于其电阻率很高,使得这些化合物的热电性质并不优异。同时我们采用密度泛函理论计算方法研究了这些化合物之间的结构关系。三、通过多步固相反应制备得到Ce1-xSrxZnSbO(x=0,0.02,0.03,0.04,0.06,0.08,0.10)系列样品,通过粉末X射线衍射对其结构进行了表征,并验证了样品的纯度,通过热分析测试确定了化合物的分解温度。将样品通过放电等离子烧结使其致密化,并对样品进行了热电性质测试。纯相的CeZnSbO是典型半导体,其热电优值较低,热电性质较差。本论文通过在三价稀土Ce位置掺入二价碱土金属Sr的方式有效的提高体系的热电性质,其中掺入量是0.08的样品相比纯相的CeZnSbO热电效率提高了三倍。
【作者】杨敏;
【导师】夏盛清;陶绪堂;
【作者基本信息】山东大学,材料物理与化学,2014,博士
【关键词】结构;半导体;热电性质;Ⅴ/Ⅵ族元素;

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