大气活性自由基在线检测飞行时间质谱仪的研制及其应用

大气活性自由基在线检测飞行时间质谱仪的研制及其应用

作者:师大云端图书馆 时间:2017-12-16 分类:参考文献 喜欢:2822
师大云端图书馆

【摘要】OH和HO2自由基是大气化学中最活跃的氧化剂与催化剂,能与大气中大多数组分发生化学反应,其与酸雨、城市光化学烟雾、灰霾天气以及二次气溶胶等形成过程都有关系。但是,由于浓度低、寿命短等特点,使得对于OH、HO2自由基的实时、在线、连续检测成为一项极具挑战性的工作。化学电离质谱技术(CIMS)是一种基于自由基的化学滴定反应将其全部转化成可电离的稳定分子后利用质谱进行检测的方法,相比其他检测手段,其检出限低、测量速度快、准确性好、干扰小,近年来逐渐受到大气化学家的青睐而得到广泛采用。本论文以OH、HO2自由基及其衍生物PANs的检测为出发点,针对目前CIMS技术中普遍采用的四极杆质量分析器(QMS)离子利用效率低、测量周期长的现状,设计并研制了一台大气压负离子垂直加速直线式飞行时间质谱仪(TOFMS),用于大气活性自由基的实时、在线检测。仪器无场飞行区的长度为790mm,在质荷比m/z=96处的分辨率超过1170。根据大气活性自由基的自身特点,我们设计了一种基于63Ni放射源的双管正交式大气压化学电离源,最大程度地避免了试剂气体电离及自由基滴定、转化反应间的相互干扰。在检测OH时,63Ni放射源首先电离HNO3试剂气体得到试剂离子NO3-,OH自由基在反应管中与SO2反应最终转化为H2SO4,NO3-与H2SO4发生化学电离反应生成HSO4-离子,通过测量NO3-与HSO4-离子的强度,利用化学电离反应方程可直接计算出大气中OH的浓度。而在对HO2进行测量时,是利用NO将其全部转化为OH,通过对OH进行检测,最终得到大气中HO2的浓度。仪器在自由基检测方面可达如下性能指标:城市空气中OH自由基的测量周期小于5s,测量OH自由基的最低检出限优于2105个/cm3;HO2自由基和PANs测量周期小于1s,HO2自由基和PANs的最低检出限分别优于5106个/cm3和5ppt。爆炸物的检测是世界各国公共安全领域所必须面对的重要课题。为了考察大气压负离子TOFMS对痕量爆炸物的原位、在线检测能力,我们基于10.6eV的真空紫外灯设计了一种大气压下的丙酮增强负离子光电离源(AENP),用于痕量爆炸物的快速分析。在该电离源中,丙酮分子吸收10.6eV的光子,通过单光子电离释放出一个电子,光电子与大气中的O2、CO2等反应最终生成了以CO3-为主的试剂离子。利用该电离源,可实现对常见爆炸物吉纳(DINA)、特屈儿(Tetryl)、2,4,6三硝基甲苯(TNT)、黑索金(RDX)的高灵敏度检测,其中TNT的检出限达到2pg。
【作者】窦健;
【导师】李海洋;
【作者基本信息】吉林大学,测试计量技术及仪器,2014,硕士
【关键词】大气活性自由基;飞行时间质谱仪;在线检测;大气压化学电离;负离子;丙酮增强;真空紫外灯;爆炸物;

【参考文献】
[1]董丽军.重整制度中债权人利益保护问题研究[D].山东财经大学,民商法学,2012,硕士.
[2]樊玮,张超,刘天西.石墨烯/聚合物复合材料的研究进展[J].复合材料学报,2013,01:14-21.
[3]李亚琪.布衣学者看人生[D].内蒙古师范大学,中国现当代文学,2012,硕士.
[4]曹娜.GH4169四级转子叶片精锻成形规律数值模拟[D].沈阳理工大学,材料加工工程,2012,硕士.
[5]赵立勇,王艳,吕立召.能量转移型锂电池组均衡电路的设计与研究[J].电源技术,2015,02:265-267+375.
[6]尚建威.综放工作面除尘技术的综合应用及优化研究[D].内蒙古科技大学,矿业工程,2014,硕士.
[7]梁君.第三方B2B电子商务网站质量评价体系研究[D].浙江大学,2008.
[8]殷琳.一种所见即所得的结构化医疗文档系统设计与开发[D].浙江大学,生物医学工程,2013,硕士.
[9]张应波,张骥东.地震岩性预测新方法探索[J].石油地球物理勘探,1999,06:711-722+734.
[10]史志强.榆神公司企业文化建设研究[D].西安科技大学,工商管理,2014,硕士.
[11]刘锦胜.基于MDA的模型转换技术研究[D].杭州电子科技大学,计算机软件与理论,2011,硕士.
[12]雷莹.电子市场环境下agent自主谈判决策机制的设计[D].哈尔滨工业大学,2007.
[13]蔡雨廷.甘肃省城乡高中生媒介素养现状对比研究[D].兰州大学,新闻学,2013,硕士.
[14]张竞新.一类确定性多变量非线性系统的自适应控制[J].自动化学报,1993,02:154-161.
[15]谷海飞.七氟醚与丙泊酚在小儿麻醉维持中对脑氧代谢的影响[D].大理学院,儿科学,2013,硕士.
[16]彭文莉.湖北省砂梨栽培品种评价研究[D].中国农业科学院,园艺(专业学位),2012,硕士.
[17]吕小峰.基于计算实验的股指期货市场交易策略演化模拟研究[D].南京大学,管理科学与工程,2013,硕士.
[18]刘凤立.甘肃省河西地区旅游业发展研究[D].兰州大学,区域经济学,2013,硕士.
[19]李俊清.星载激光对潜通信系统研究[J].舰船电子工程.1998(01)
[20]刘武宜.光与影的别样言说:川剧的影像表达[D].西南大学,电影学,2013,硕士.
[21]王娜.电视选秀节目对民族声乐教学影响的研究[D].云南艺术学院,MFA声乐演唱,2014,硕士.
[22]郑斌祥,杜秀华,席裕庚.一种时序数据的离群数据挖掘新算法[J].控制与决策,2002,03:324-327.
[23]王盼.托吡酯和左乙拉西坦对学龄期癫痫患儿骨代谢的影响[D].河北医科大学,儿科学,2014,硕士.
[24]房瑞栋.反渗透海水淡化控制系统设计[D].青岛大学,控制科学与工程,2013,硕士.
[25]刘小燕,万腾腾.1990-2001年中国古代心理学研究的回顾与反思[J].上海师范大学学报(哲学社会科学.基础教育版),2004,04:117-121.
[26]刘丽.负面在线评论对消费者购买意愿的影响研究[D].重庆工商大学,企业管理,2014,硕士.
[27]王亚红.小额贷款公司发展中的法律困境及其出路[J].上海市经济管理干部学院学报,2014,04:43-50.
[28]杨德义,王政.纵波与转换波的横向分辨率比较[J].石油地球物理勘探,2013,06:882-889+1016+848.
[29]闫巍.中国光大银行信用卡业务发展分析[D].内蒙古大学,工商管理,2012,硕士.
[30]杨卫卫.利用光谱技术研究溶菌酶与壳聚糖的相互作用[D].黑龙江大学,光学,2013,硕士.
[31]宋献涛,芦康俊,李祥和.入侵检测系统的分类学研究[J].计算机工程与应用,2002,08:132-135.
[32]陆佳.产业结构变迁、地方政府投资对经济增长的影响分析[D].浙江财经学院,产业经济学,2013,硕士.
[33]郑毅.城乡一体化视角下盘锦市域城镇空间结构重组研究[D].沈阳建筑大学,城市规划与设计,2012,硕士.
[34]赵颖.论加入WTO对我国股份制商业银行并购的影响及其对策[D].对外经济贸易大学,金融学,2004,硕士.
[35]王健.基于USB3.0的高速数据传输系统关键技术研究[D].中北大学,测试计量技术及仪器,2014,硕士.
[36]周奕.新余市仙女湖风景区营销策略选择[D].江西农业大学,企业管理,2012,硕士.
[37]王金章,张殿华.热连轧卷取机最大转矩递变张力PLC控制系统[J].冶金自动化,1991,03:13-16+63.
[38]徐文娟.我国基本药物目录及其实施现况[D].复旦大学,公共卫生,2012,硕士.
[39]宋涛.中医骨折三期治疗对肱骨近端骨折术后的临床疗效观察[D].湖北中医药大学,中医骨伤科学(专业学位),2013,硕士.
[40]孟繁林.集合经验模态分解的理论及应用研究[D].江苏科技大学,轮机工程,2013,硕士.
[41]刘学良,胥布工.具有多个通信时延的多智能体系统分布式H_∞一致性控制[J].控制与决策,2012,04:494-500.
[42]陈远祝.GPS应用服务平台及其信息终端的研究与实现[D].华侨大学,计算机技术(专业学位),2014,硕士.
[43]冯现永.基于数据挖掘的读者借阅信息查询分析系统的设计与实现[D].西安电子科技大学,计算机技术,2010,硕士.
[44]唐夫乾.声纹识别系统与模式识别算法研究[D].浙江理工大学,信号与信息处理,2012,硕士.
[45]林洋.信息系统安全风险评估模型及其应用研究[D].大连海事大学,计算机科学与技术,2013,硕士.
[46]喻春红.金硫醇盐反应机理和表面活性剂对聚合物金纳米粒子体系影响的研究[D].南京大学,高分子化学与物理,2013,博士.
[47]王绪林,刘培刚.基于Web使用挖掘的用户个性化服务研究[J].情报理论与实践,2003,01:62-64.
[48]高辰晶.河北省生态环境质量变化及其影响因素研究[D].河北师范大学,自然地理学,2014,硕士.
[49]谷绪顶.甘油预处理与酶耦合法在制取生物乙醇及提取DNJ中的应用研究[D].江苏科技大学,生物化学与分子生物学,2013,硕士.
[50]杜倩倩.球形区域内非线性椭圆型方程正解的存在性[D].东北大学,基础数学,2010,硕士.

相关推荐
更多