含碱金属铁基超导体的单晶生长及其相关物性研究

【摘要】超导电性是一种宏观量子现象,因其蕴含丰富的物理性质和巨大的应用前景,自发现100多年来一直是凝聚态物理研究的热点。1986年铜氧化物高温超导体的发现掀起了高温超导体的研究热潮,但是人们至今还没有完全理解其超导机理。2008年铁基超导体的发现是继铜氧化物超导体发现以来的又一重大突破,为研究高温超导体提供了一个新的平台。人们希望通过铁基超导体与铜氧化物的对比研究来揭示高温超导体的共性,并最终理解高温超导的超导机理。在本论文中,我们合成了高质量的Rb=Fe2-ySe2单晶,发现其超导转变温度为32K。我们仔细研究了NaFel-XCoxAs单晶的输运、高压、比热等物理性质,并作出NaFel-xCoxAs单晶的相图。我们发现NaFel-xCoxAs霍尔角的余切随温度的幂律依赖关系。通过对电阻和霍尔角数据的拟合得到的特征温度在相图中的行为和铜氧化物中的赝能隙相似,在特征温度之下,电阻和霍尔角的余切偏离对温度的幂律关系。同时我们发现NaFel-xCoxAs有比较大的压力效应,欠掺杂和最佳掺杂的样品在高压下Tc都能达到31K。我们进一步研究了Cu在NaFeAs中的掺杂效应。此外,我们通过Co的杂质效应和比热研究了AFe2As2(A=K.Cs)的超导能隙的对称性。本论文共分为以下五章：1.铁基超导体研究综述本章简单回顾了超导的发展历史、铁基超导体的基本物理性质和一些常用实验手段。主要介绍了铁基超导体的结构、相图、能带结构和配对对称性。简单介绍了单晶生长、比热、高压等常用实验手段,同时讨论了其在铁基超导研究中的应用。2.RbxFe2-ySe2的单晶生长及其超导电性研究在本章的工作中,我们成功合成了高质量Rb0.88Fe1.81Se2单晶,在电阻和磁化率测量中,都观察到明显的超导转变。从电阻随温度变化曲线上看,起始超导转变温度Tc为32.1K,电阻到零温度为30K。根据低温磁阻的数据,我们得出Rb0.88Fe1.81Se2单晶ab面的上临界场Hc2ab(0)为180T,c方向的上临界场Hc2c(0)为59T。所以Rb0.88Fe1.81Se2单晶的各向异性Hc2ab(0)/Hc2c(0)约为3.0,正好处于KxFe2-ySe2和CsxFe2-ySe2之间。3.NaFel-xCOxAs的相图及其相关物性的研究在本章的工作中,我们成功地生长出一系列高质量NaFel-xCOxAs单晶,并通过结构、输运、热性质的测量对这些单晶进行了细致的表征。根据电阻和磁化率数据我们构建出NaFel-xCoxAs的相图。当NaFeAs中的Fe被Co替代时,结构相变和磁相变同时被压制,而超导温度和超导体积分数提高,随着进一步的掺杂,超导被压制,最终在相图上形成圆拱形的超导区域。在超导样品中磁化率直到500K都是随温度的线性依赖关系,但是这种线性依赖关系在非超导的过掺杂样品中不成立,这意味着超导和磁化率的线性依赖关系密切相关。对最佳掺杂的样品的超导态的比热数据分析发现它的能隙具有双能隙s波对称性,两个能隙的大小分别为△1(0)/kBTc=1.78,△2(0)/kBTc=3.11,和角分辨光电子能谱实验(ARPES)观察到结果相一致。我们进一步仔细测量了NaFel-xCoxAs的霍尔效应,发现霍尔角余切cotθH表现出对温度的幂律依赖关系Tβ。其中,在NaFeAs母体中,口～4,在体超导的样品中,β～3,说明在铁基超导体中T3的依赖关系和体超导有关。在结构相变以上的一个特征温度T*,霍尔角的余切偏离了幂律依赖关系,同时电阻率也偏离了对温度的幂律依赖关系。T*随着掺杂的演化和铜氧化物超导体相图中的赝能隙线很相似。接着我们对相图中典型的样品做了高压下的电阻和磁化率测量。在欠掺杂和最佳掺杂的样品中,高压下最高超导转变温度均为31K。同时在组分为x=0.075的过掺杂样品中也观察到了正的压力效应,在2.3GPa的外加压力下,超导转变温度可以提高13K。与Ba(Fel-xCox)2As2中的压力效应不同,在所有的超导样品中都表现出大的压力效应。然而,压力不能在过掺杂不超导的样品NaFe0.891Co0.109As中诱导出超导电性。压力实验表明超导和过掺杂不超导的样品具有非常不同的电子结构,这已被ARPES实验证实。4.NaFel-xCuxAs的相图及Cu掺杂效应的研究本章中我们通过自助熔剂方法生长出一系列高质量NaFel-xCuxAs单晶,并通过结构、输运、热性质和高压测量系统地表征了这些单晶。Cu掺杂逐渐压制结构相变和磁相变,并最终诱导出体超导电性。随着Cu掺杂,超导转变温度Tc最初从9.6K提高到11.5K,进一步的掺杂会压制超导电性,极过掺杂样品的电阻是绝缘体行为,而不是在NaFel-xCoxAs中观察到的金属行为。我们最终得到的NaFel-xCuxAs的相图和NaFel-xCoxAs的相似。NaFel-xCuxAs相图中欠掺杂、最佳掺杂和过掺杂区间的样品都表现出明显的正的压力效应。虽然在NaFel-xCoxAs欠掺杂和最佳掺杂的样品中高压下的最高超导转变温度Tcmax均为31K,而在NaFel-xCuxAs中,Tcmax随着Cu掺杂逐渐下降。说明在NaFeAs中,Cu的杂质势比Co强。仔细比较Cu和Co在NaFeAs中的掺杂效应发现：Cu掺杂是电子掺杂,但是具有很强的杂质势,部分掺杂的电子是局域化的,没能按照刚带模型去填充能带。5.AFe2As2(A=K、Cs)超导体的比热和反常杂质效应研究本章中我们用自助熔剂方法生长出了一系列K(Fe1-xCox)2AS2单晶和CsFe2As2单晶。与预期的在KFe2As2中通过Co的电子掺杂提高超导转变温度相反,仅仅χ≈0.04的Co即可把Tc压制到零。与多带的能隙无节点的Ba0.5K0.5Fe2AS2超导体中的杂质效应相比较,Co在KFe2As2中的杂质效应非常明显。热导测量结果显示3.4%的Co掺杂虽然把KFe2As2的散射率提高了很多,但是仅稍微改变了剩余热导率K0/T。我们将会在下文讨论Co的反常杂质效应。我们测量了CsFe2As2单晶的电阻和比热。CsFe2As2的超导转变温度为1.8K,超导转变宽度为0.1K。窄的超导转变宽度和大的超导比热跳变说明我们的单晶具有很高的质量。我们观察到比热△Cp/Tc正在低温对温度的非指数依赖关系和△γ(H)对磁场的H1/2依赖关系。结合基于α模型对超导比热拟合的结果,我们认为CsFe2As2的能隙是有节点的。
【作者】王爱峰；
【导师】陈仙辉；
【作者基本信息】中国科学技术大学，凝聚态物理，2014，博士
【关键词】铁基超导体；单晶生长；输运性质；相图；比热；霍尔角；高压；配对对称性；

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